钙钛矿氧化物的研究一直是材料科学和凝聚态物理研究的前沿领域之一。上世纪中叶,钛酸铅、钛酸钡等材料以其优越的压电、铁电性质以及实用性受到了科研工作者的关注。八十年代铜氧化合物高温超导体,提升了人们对这类材料研究的热情。自旋电子学器件及信息存储等领域的高速发展,激发了人们对磁性氧化物进一步的兴趣,尤其是在钙钛矿或层状钙钛矿结构氧化物中。同时,钙钛矿及层状钙钛矿氧化物中的复杂相互作用使其不仅具有丰富的物理性质,还表现出良好的应用前景。探索高质量单晶薄膜的制备,是研究内在物理机制及宏观表现的基础,也是原型器件制备乃至下一步工业化应用的前提。而更好的理解材料中晶格、电荷、自旋与轨道等多种自由度之间的相互作用是探索磁性氧化物内在机理的基本途径,更是将磁性氧化物推向应用的不可或缺的一部分。本文涉及的研究内容,按照研究材料的结构类型可以分为两部分,即简单钙钛矿磁性氧化物和复杂层状钙钛矿磁性氧化物。第一部分研究是基于简单钙钛矿结构的新型磁性氧化物研究,侧重于高质量可控制备薄膜中多自由度耦合机理的研究,并尝试进行调控;第二部分是在第一部分基础上,针对更加复杂的大周期层状钙钛矿结构氧化物的磁性及多铁性研究,在制备单晶外延薄膜的基础上,从周期数目和掺杂两种角度出发,研究薄膜磁性及多铁性表现并探讨其深层物理机制。本论文第一章是文献综述,主要介绍钙钛矿结构的基本特点和磁性相互作用的类型,初步介绍了文献中已有磁性氧化物和多铁磁电耦合材料的基本情况,分别回顾总结了简单钙钛矿结构的LaCo03应力薄膜及复杂层状钙钛矿结构的Aurivilliu相多铁磁电材料的研究进展,确定了本论文的研究方向。第二章是论文研究过程中使用的试验技术总结介绍,其中包括薄膜制备,形貌结构、宏观物性、电子结构等表征分析,与微纳器件的加工制造等。第三章是基于简单钙钛矿结构新型磁性氧化物LaCo03薄膜的研究,重点在于关注多自由度耦合机制的表现和调控。基于良好原子台阶的单一截止面衬底及原位反射式高能电子衍射监控手段,制备了大量不同类型的对比样品,系统研究应力与缺陷共同作用于薄膜铁磁性的机制,发现了一种高温高对称材料体系中的本征铁磁绝缘体,对于自旋电子学器件的发展具有重大意义。同时,详细地探索了薄膜的晶体结构、表面形貌、磁畴图案、磁性(动力学)、导电性、光学等随厚度的变化规律,以及通过厚度控制实现结构畴对薄膜磁畴及磁各向异性的调控。最后在LaCo03/LaA103//SrTi03双层薄膜样品中,依据宏观磁性的调控结果,借助同步辐射半指数峰衍射、扫描透射电子显微学以及软X射线吸收谱学等分析手段,更加深刻地理解了应力、电荷以及氧八面体旋转等多种自由度在界面处的耦合作用。第四章是关于层状复杂钙钛矿结构材料外延薄膜的制备与表征研究。内容主要分成两个部分:其一,基于结构周期物性调制思路,通过制备文献尚未报道的具有超大周期结构的Bi11(Fe5CoTi3)10/9O33薄膜,探索超大周期结构的薄膜制备及其磁电性能,研究发现薄膜内部存在一种自调制的结构形式,同时在室温同样具有铁电铁磁性;其二,基于元素掺杂调控思路,研究精准掺杂条件下Aurivillius多铁薄膜结构和物性的系统变化。发现掺杂浓度存在临界数值大小,且对薄膜晶体结构、电子结构的影响很大,低掺杂的薄膜多铁性有一定的增强,掺杂对物性的调控作用比较明显。最后,第五章是对全文内容的总结,创新点提炼以及对未来工作的展望。