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本论文研究了ZrO2/SiO2催化剂的酸碱性质与ZFO2负载量的关系,以及当ZrO2/SiO2为催化剂时,讨论三种不饱和醛分子(香茅醛、柠檬醛和3,7-二甲基-2,4,6-辛三烯-1-醛(OTA))共轭链对MPV反应活性的影响,通过实验结果得到如下研究结论:
以Zr(NO3)4·5H2O为前驱体采用浸渍法制备了ZrO2/SiO2催化剂,并对ZrPO2/SiO2催化剂的催化性能进行表征。ZrO2/SiO2催化剂表征的结果表明,ZrO2的负载使SiO2孔径减小,导致ZrO2/SiO2催化剂的比表面积和孔容积随ZrO2负载量的增加而减小。当ZrO2负载量达到7.59w％时,ZrO2/SiO2样品的比表面积比SiO2减小了近17％;孔容积从负载前的0.79cm3·g-1降低到0.69cm3.g-1。表征的结果也表明,活性组分ZrO2是以无定型的状态分散在SiO2表面上。
焙烧温度和ZrO2负载量对催化剂的酸碱性质有很大影响。ZrO2/SiO2催化剂的焙烧温度为350℃时,ZrO2/SiO2催化剂的总酸(碱)量和总酸(碱)密度达到最大值。在实验研究范围内,ZrO2的负载使得ZrO2/SiO2催化剂产生了少量的B酸位。同时,ZrO2负载量的改变明显地影响ZrO2/SiO2催化剂的酸/碱点的分布情况。
ZrO2/SiO2催化三种不饱和醛(香茅醛、柠檬醛和3,7-二甲基-2,4,6-辛三烯-1-醛(OTA))MPV反应时,催化剂所表现出最好催化性能的ZrO2负载量是不相同的。对香茅醛而言,催化剂ZrO2的负载量为3.75w％时催化性能最好;对柠檬醛而言,催化剂ZrO2的负载量为6.37w％时催化性能最好;对3,7-二甲基-2,4,6-辛三烯-1-醛(OTA)而言,催化剂ZrO2的负载量为7.59w％(本实验研究的ZrO2最大负载量)时催化性能最好。在实验研究的条件下,醛分子的MPV反应活性随共轭链的增长而降低。