离子液体是一类新型的绿色溶剂和高效催化剂,其结构与性质主要受阴、阳离子之间氢键作用的影响。其中,金属基离子液体在木质素解聚过程表现出优良的催化性能,但目前对其结构性质及催化过程作用机理缺乏深入研究,导致了木质素的解聚过程缺乏科学指导。因此,本文采用分子模拟技术,结合超额红外光谱,研究了共溶剂甲醇和金属基离子液体之间的作用规律及催化解聚木质素过程的作用机理。首先,本文采用超额红外光谱、密度泛函理论（Density functional theory,DFT）及分子动力学模拟方法,研究了不同浓度下[Bmim][FeCl₄]-甲醇混合体系的氢键作用规律。结果表明,甲醇分子可同时和[Bmim][FeCl₄]的阴、阳离子形成氢键,且优先作用于[FeCl₄]^-。共溶剂甲醇的存在削弱了离子液体中阴、阳离子间的氢键作用。研究发现,混合体系中离子液体及甲醇存在的主要形式包括:[Bmim][FeCl₄]离子簇、[Bmim][FeCl₄]-CH₃OH氢键作用体及被甲醇分子溶剂化的自由离子。当甲醇的摩尔数小于0.2时,甲醇几乎不影响[Bmim][FeCl₄]内部的氢键网络,阴、阳离子倾向结合在一起。当甲醇和[Bmim][FeCl₄]的摩尔比大于2时,甲醇可以将离子液体的阴、阳离子分开,此时体系中存在稳定的O-H···Cl氢键,且因为甲醇烷基是吸电子基团,可促进这类氢键的形成。其次,本文采用DFT计算方法,获得了不同的金属基离子液体和反应物之间的HOMO-LUMO能量差,结果表明,铁基离子液体较其它金属基离子液体催化活性更好。而后重点研究了铁基离子液体[Bmim][FeCl₄]催化γ-O型木质素模型化合物（对羟基肉桂酸苯酯,PPC）解聚的作用机理,推测了三种可能的反应路径并计算了各基元反应的能垒。结合实验研究表明,[Bmim][FeCl₄]催化PPC解聚过程是酸催化与酰氯化过程的协同作用,路易斯酸FeCl₃和氯离子的生成是得到产物MPC的必经过程。该机理路径的反应能垒最低,具有最高的化学反应活性和选择性。此外,深入的溶剂化效应计算结果表明,以甲醇为溶剂,更有利于PPC解聚过程的进行。本论文的研究结果,将为金属基离子液体催化木质素解聚过程提供指导和帮助。