TiO2纳米晶薄膜和纳米晶微球的制备及活性研究

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由于纳米TiO2具有无毒、价廉、化学和光稳定性好、可以利用自然光等优点,TiO2光催化剂日益为广大研究者所关注。虽然纳米TiO2可以有效去除水体中绝大部分的有机污染物和重金属离子,但是催化剂易失活、难回收等问题一直困扰着其在实际中的应用。本文在国内外工作者研究的基础上分别深入探讨了纳米晶TiO2薄膜和纳米晶微球两种类型催化剂的制备、改性,并以亚甲基蓝降解反应来评价所研制的光催化剂的活性。试图解决以上光催化领域中存在的问题。 本研究所进行的工作和获得的结论如下: 一、通过溶胶凝胶法制备了不同离子掺杂、不同涂膜层数的纳米TiO2薄膜。经500℃焙烧后,这些薄膜的主要晶型为锐钛矿型。涂膜层数为二层时,光催化降解率最高。掺入不同的金属离子后,TiO2薄膜的结晶状况发生了改变。其中以掺入La3+为最佳,其掺杂量在0.6%时,光催化降解率高达92%。 二、通过加入少量无机盐电解质,采用溶胶凝胶-电解质法合成了TiO2多孔微球,考察了加入电解质的浓度和种类对成球的影响。结果表明最终形成微球的大小可以被调控,溶胶中电解质浓度和离子种类尤其是阳离子对成球的大小影响很大。对所合成的微球用TEM,IR,XRD,UV-Vis,TG-DTA和BET等表征手段进行了表面形貌、晶形结构、孔结构及孔径分布等性质的研究。结果显示,微球是由十几个纳米的TiO2晶粒堆积成的多孔微球,微球具有较高的降解活性。另外,又采用溶胶凝胶-表面活性剂法合成了TiO2多孔微球,通过改变合成条件,考察了合成微球的粒径变化情况,并对该法的成球机理进行了初步的解释。光催化实验表明,溶胶凝胶-表面活性剂法所合成的微球其催化活性不仅远高于商品TiO2,也高于溶胶凝胶-电解质法合成的TiO2微球。 三、详细讨论了催化剂热处理温度和时间、催化剂用量及溶液的pH值等一系列因素对TiO2多孔微球降解活性的影响。对亚甲基蓝溶液光催化降解反应的催化动力学进行了初步研究。实验表明,TiO2多孔微球降解亚甲基蓝溶液的反应属于表观一级反应。亚甲基蓝初始浓度、催化剂用量、溶液的pH值等对光催化活性有明显影响。研究还发现在微球表面沉积适量的金属银对其光催化活性有进一步的提高。
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