氨法脱除燃煤锅炉烟道气中CO2及咪唑类离子液体萃取分离铈的研究

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目前,二氧化碳排放成为全球性的一个环境问题。燃煤电厂使用的能源是以煤炭为主的化石燃料,燃烧后所排放的二氧化碳,约占全球排放量的30%-40%。氨水作为一种价格低廉的无机吸收剂,相对于有机胺吸收剂具有吸收速率快,吸收容量大的特点,对设备腐蚀小,再生能耗低,不易被烟气中其它成分降解等特点。铈作为一种稀土金属资源,被广泛应用于催化剂,抛光材料,陶瓷工业等领域。在萃取过程中采用的大多数传统萃取剂,虽然有较好的萃取效果,但其萃取剂和产生的废液大多数都具有易挥发性和毒性,对环境有污染。由于离子液体具有不易挥发,燃烧性差,稳定性好的特点。所以与传统萃取剂比较是一种较好的溶剂和萃取剂。本论文分为两大部分:Ⅰ.氨水溶液吸收脱除C02。Ⅱ.咪唑类离子液体[C10mim][NTf2]萃取Ce(Ⅳ)的研究。在对氨溶液脱除C02时系统考察了各因素(氨水质量分数、气速、液体流速、CO:负载量)对脱碳效率、体积总传质系数影响,对氨逃逸的规律进行了总结,并提出了控制氨逃逸的措施。采用咪唑类离子液体[C10mim][NTf2]对影响Ce(IV)的萃取的各种因素进行了详细研究。主要研究内容如下:(1)在自制设计的填料塔,考察了各因素对脱碳效率的影响。首先考察了氨水质量分数对CO:的吸收效果。在质量分数3%的氨水,考察了气速、液体流速、负载量对脱碳效率影响较大。实验结果表明随着氨水流量的增大,二氧化碳脱除率提高,随着混合气体流量的增加以及二氧化碳负载量的增大而降低。采用质量分数1-5%的氨水,考察了氨水质量分数对CO2对体积总传质系数的影响。在质量分数3%的氨水的条件下,考察了气速、液体流速、负载量对体积总传质系数的影响。氨水质量分数对体积总传质系数的影响较大,其次为氨水流量,气体流速对体积总传质系数影响较小,随着负载量的增大,体积总传质系数逐渐的减小通过实验对氨逃逸的规律进行了总结:氨逃逸量随着氨水浓度和液体流量的增加而增大;混合气体流量对氨逃逸量的变化不明显;负载量的增大使得氨逃逸的量减少;经过水洗的脱碳后尾气,可以显著的降低其中的氨含量。(2)本文采用[C10mim][NTf2]为萃取剂,考察了萃取时间、料液浓度、酸度、无机盐、温度等不同因素对铈萃取的影响,并对其反萃能力和循环利用能力进行了实验研究。实验过程中比较了四种离子液体对同一料液的萃取率,发现离子液体对Ce(Ⅳ)的萃取率随烷基碳链的增加而增加;以硝酸为介质,考察了在硝酸0.5-3.0mol/L范围内的萃取情况,萃取率随其浓度的增大而增大;实验中三种不同的无机盐对萃取过程有明显的影响,NaNO3可以提高萃取率,而Na2S04和LiNTf2的存在对萃取不利;对不同温度下的萃取过程进行热力学分析表明,萃取过程是放热过程,低温有利于萃取过程的进行。推测出咪唑类离子液体[C10mim][NTf2]萃取Ce(IV)的过程是阴离子交换机理。采用稀H2SO4溶液作为反萃取剂可以较好的对萃取后的离子液体相实现反萃。随着离子液体用于萃取的循环次数的增加,会造成离子液体的流失,萃取能力逐渐的下降。
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