随着全球人口的不断增长,能源需求的持续增加,以及能源消耗所带来的环境问题不断恶化,引起了人们对未来的能源以及环境问题的密切关注。开发可持续的、无化石的生产燃料和具有全球重要性的化学物质是非常重要的,可以在减少二氧化碳排放的同时,为我们日常使用的产品提供所需的原料。近年来,科研人员对几个关键的催化反应的理解取得了实质性的进展,尤其是涉及碳、氧和氮的转变的催化反应。在这方面工作中,理论和实验研究的结合已被证明是一种成功的策略,为理解催化反应机制提供了一个方针,为改进催化剂性能提供了合理的指导。一种有效的催化剂的设计策略已经被证实,即在增加活性位点数量的同时也提高每个活性位置的内在活性。实验和计算方法的发展,可以快速地阐明大范围的催化材料和宽泛的操作条件（如pH、溶剂、电解液）下的反应机制。这样的努力将建立在现有的理解催化的框架上,以提供更深入的见解,以最佳的方式调整催化剂的特性。长期目标是继续改善这些催化剂的活性和选择性,以实现利用可再生能源为我们提供可持续的能源以及所需要的燃料和化学品。二维材料的兴起导致了催化剂研究的热点转移到二维材料上,这主要是由于二维材料的较大的表面/体积比。许多二维材料,如石墨烯,MoS₂,graphdiyne和C₃N₄,都已经应用于催化领域。在本工作中,一些二维材料（MoS₂和graphdiyne）被用作活性金属团簇的基底或催化剂,来催化小分子。此外,我们还设计了一种新的二维材料MoC₆,它对氮还原反应展示了优异的催化活性。本文主要内容分为以下四部分:（1）通过密度泛函理论（DFT）研究了CO分子的催化氧化,催化剂选为热力学上稳定Cu₄团簇掺杂的单层二硫化钼。发现了一个新的反应路径,依次生成的吸附中间态分别为:COOOCO*（O₂*+2CO*→COOOCO*）,OCO*（COOOCO*→CO₂+OCO*）和CO₂（OCO*→*+CO₂）。生成这三个中间态的反应能垒值分别为0.220 eV,0.370 eV和0.119 eV。通过比较反应能垒值,我们发现速率控制步骤是第二个步骤,也就是中间态OCO*的生成。这个较低的能垒值表明该体系较高的催化活性,在室温下可以实现CO氧化（甚至更低）。因此,掺有Cu₄团簇的MoS₂作为CO氧化的催化剂具有非常好的应用前景,成本更低,活性更高,并且没有中毒以及腐蚀问题。（2）具有精确原子数的金属团簇,因为其依赖于尺寸大小的活性位点而显示出独特且意想不到的性质。更重要的是,为了获得优异的稳定性和催化活性,适当的基底可以有效地防止金属团簇的团聚和进一步长大,金属团簇的几何构型和电子结构也会随之改变,从而改变其原有的催化活性,甚至导致催化剂失去活性。在本研究中,通过密度泛函理论（DFT）和分子动力学（MD）模拟研究了由石墨炔支撑的Ag₃₈团簇(Ag₃₈-GDY)上的CO的催化氧化过程,并对其催化性能进行了深入的探讨。此外,Ag₃₈-GDY体系具有较高的CO催化氧化活性,CO氧化反应具有较低的反应势垒（0.26 eV）,这个优异的催化性能源自Ag₃₈团簇的内在活性和GDY作为基底所扮演的重要角色。（3）利用有毒的一氧化碳（CO）气体的深度还原高效生产甲烷（CH₄）燃料更加有利于社会的可持续发展。然而,这一过程的高活性和高选择性的催化剂仍然有待开发。本文利用密度泛函理论计算,发现含2S空位的单层硫化钼（DV-MoS₂）中存在空间位阻效应,可以有效地促进CO被深度还原为唯一产物CH₄,且该具有2S空位的硫化钼在电化学还原条件下具有高催化活性以及高选择性对于CO还原生成CH₄的反应,此反应可以在常温常压的条件下发生并且所需的电极电位较低,仅为-0.53 V vs.RHE。该电极电位相对于Cu电极电位（目前被认为是最佳的催化剂催化CO还原,电极电位是-0.74 V vs.RHE）有一个显著的改善,意味着CO还原成CH₄所需电能较少。此外,我们的计算结果预示着空间位阻效应对于结构敏感的催化反应是十分重要的。（4）在常温常压条件下固氮反应是化学领域最重要的问题之一,也是长期存在的挑战之一。通过密度泛函理论（DFT）计算,设计了一种新型的,实验可合成的二维材料MoC₆,并且将此二维材料作为一种氮还原反应（NRR）的催化剂。结果显示,该二维材料具有较高的稳定性,并且通过模拟设计了MoC₆的合成路线,为实验制备提供了一个可行的方法。特别地,在室温下,MoC₆具有极好的催化活性对于NRR,其电极电位为-0.54 V vs.RHE。最佳的活性位置、较高的利用率、对中间吸附态N₂H*的选择性吸附变强和NH₂*的选择性吸附变弱,是MoC₆具有高活性的根本原因。我们的发现为氮气活化和合成氨提供了一个合理的策略。