近年来,将CO₂作为碳源进行有效利用成为环境和能源领域的研究热点,其优点在于这种碳源含量丰富和经济安全,同时也缓解日益严重的气候变暖和海水酸化问题。逆水汽变换（RWGS）反应是有效利用CO₂的重要反应之一,生成的CO可以直接用作燃料,也可以作为合成气继续催化转化制备其它化工产品。基于以上出发点,研究开发一种兼具高活性和高的CO选择性,并且有良好稳定性的高效催化剂变得尤为重要。本论文采用程序升温碳化和氮化的方法,分别制备碳化钼和氮化钼催化剂,采用等体积浸渍的方法对氮化钼进行金属改性,对催化剂的逆水汽变换反应催化性能和稳定性进行考察,另外,将冷等离子体技术与催化作用相耦合,考察了放电条件下碳化钼催化剂的RWGS反应性能,并采用XRD、CO₂-TPD、H₂-TPR等手段对以上催化剂的物理化学性质进行表征,将催化剂的催化性能与表征相关联,对催化反应过程的反应机理进行探究,得到如下研究结果:（1）碳化钼在RWGS反应中表现出非常高的催化性能,具有面心立方结构（fcc）的α-Mo C1-x的活性要明显高于六方密堆积结构（hcp）的β-Mo₂C,并且高于已报道的其它贵金属催化剂。结合CO₂-TPD、H₂-TPR等手段对α-Mo C1-x和β-Mo₂C催化剂进行测试,结果发现α-Mo C1-x催化剂具有非常强的解离CO₂和活化H₂的能力,是其具有优异RWGS反应性能的微观原因。对碳化钼催化剂上RWGS反应中的机理进行考察发现,其遵循氧化还原反应机理。（2）具有面心立方结构（fcc）的氮化钼（Mo₂N）也有较高的RWGS反应活性,对CO的选择性接近100%。加入Pt改性之后,催化剂的催化活性得到显著提高。并且Pt/Mo₂N催化剂在RWGS反应中的反应速率优于目前的文献报道的结果。对Pt的促进作用进行考察,结合CO₂-TPD、H₂-TPR等手段测试发现,Mo₂N本身具有非常好的CO₂解离能力,但对H₂还原CO₂解离表面氧的过程速率相对较慢,即后者为速控步骤。而Pt的加入显著促进了H₂还原CO₂解离的表面氧,从而使催化活性得到提高。对逆水汽变换反应在Mo₂N和Pt/Mo₂N催化剂上的反应机理进行考察,发现在Mo₂N上,反应路径符合氧化还原机理,即二氧化碳先解离生成一氧化碳和氧物种,氧物种被解离的氢气还原生成水;而Pt/Mo₂N催化剂上既有氧化还原机理,也有中间体机理,即吸附的二氧化碳和氢气先反应生成甲酸盐,进而分解生成一氧化碳和水的过程,是其优异RWGS反应性能的微观机制。（3）引入等离子体放电技术,考察在DBD放电条件下,碳化钼及铜改性碳化钼（Cu/β-Mo₂C）催化RWGS反应性能,并考察不同输入功率、反应气氛比等条件对反应的影响。结果发现,在室温条件下放电,CO₂就具有较高的转化率,并且已突破热力学可逆平衡限制,对比现有文献报道,本实验的冷等离子体协同催化RWGS反应效果最好。