温度敏感型聚合物共价修饰多壁碳纳米管

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本论文采用“向碳纳米管接枝”方法,通过“Click”反应将叠氮基修饰的温度敏感型嵌段共聚物聚N,N-二甲基丙烯酰胺/聚N-异丙基丙烯酰胺(PDMA-PNIPAM)接枝到炔基功能化的多壁碳纳米管(MWNTs)表面;并通过在嵌段共聚物主链上引入可交联单元N-丙烯酰氧琥珀酰亚胺(NAS),用乙二胺交联其自组装后形成的胶束,进一步利用“Click”反应把交联胶束接枝到MWNTs表面。主要研究工作包括以下几个方面:嵌段共聚物的合成。以叠氮基修饰的三硫代碳酸酯(EMP-N3)为链转移剂,通过可逆加成-断裂链转移(RAFT)聚合方法合成不同嵌段长度的PDMA-PNIPAM;同时将交联用单体NAS分别引入PDMA或PNIPAM嵌段中,合成(PDMA-co-PNAS)-b- PNIPAM和PDMA-b-(PNIPAM-co-PNAS)共聚物。系统研究不同PNIPAM长度以及NAS单元引入对共聚物温度敏感行为的影响,动态光散射(DLS)测试结果表明随着PNIPAM嵌段长度增加、聚合物溶液浓度增加以及NAS憎水单元在PNIAPM嵌段中的引入,均会使共聚物临界胶束温度(CMT)降低。炔基修饰MWNTs与胶束反应研究。首先利用甲苯-2,4-二异氰酸酯(TDI)把丙炔醇键接到MWNTs表面,合成炔基修饰的MWNTs。然后通过MWNTs表面炔基和聚合物链端叠氮基之间的“Click”反应,制备PDMA-PNIPAM修饰的MWNTs。系统考察了共聚物在水溶液中的胶束化行为对接枝反应效率的影响,利用热失重(TG)和紫外光谱(UV-Vis)对不同反应温度下的接枝产物进行了测试,结果表明反应温度高于CMT时,“Click”反应效率显著提高。扫描电子显微镜(SEM)结果证明了“Click”反应是在MWNTs表面炔基和胶束之间进行;透射电子显微镜(TEM)结果证明修饰后MWNTs周围被共聚物包覆。交联胶束与MWNTs反应研究。首先用乙二胺交联共聚物自组装形成的胶束,得到PDMA-b-(PNIPAM-co-PNAS)和(PDMA-co-PNAS)-b-PNIPAM交联胶束,然后通过“Click”反应把交联胶束接枝到MWNTs表面。考察了交联方法对交联胶束尺寸大小和温敏行为的影响;同时考察了核或壳交联胶束对接枝反应的影响。利用动态光散射(DLS)、SEM和TEM对交联胶束进行了表征,结果表明核交联胶束的粒径约为40 nm,壳交联胶束表现出温度敏感行为;TG研究结果证明核交联胶束与MWNTs反应产物的接枝量较高。此外,胶束修饰的MWNTs在甲醇和水中表现出良好的溶解性能,溶液可以稳定2个月以上。
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