香料吐纳麝香和卡拉花醛的合成研究

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合成香料具有不受时间、地域等自然因素的限制,质量稳定,价格低廉等优势,在整个香料工业中占据重要地位。本文首先对香料吐纳麝香(Tonalide)的合成工艺进行了优化,并对香料卡拉花醛(Karanal)的合成路线进行了探索。本文合成吐纳麝香采用两步合成法,第一步以对异丙基甲苯、2,3-二甲基-1-丁烯为原料、叔丁基氯为吸氢剂,合成了中间体1,1,3,4,4,6-六甲基四氢化萘(HMT)。分别考察了催化剂组成、溶剂种类、反应滴加时间等因素对中间体HMT产率的影响,得出了最佳反应条件为:以环己烷作溶剂,原料配比n(对异丙基甲苯):n(2,3-二甲基-1-丁烯):n(叔丁基氯):n(环己烷)=2:1:1.1:3.5时,无水AlCl3和H2SO4混合做催化剂,且n(无水AlCl3) :n(浓H2SO4)=10:1 ,反应液滴加时间为60 min时,中间体HMT的产率达到86%。第二步中间体HMT与乙酰氯发生付-克酰基化反应,得到产品吐纳麝香7-乙酰基-1,1,3,4,4,6-六甲基-1,2,3,4-四氢化萘(AHMT)。粗品纯化通过无水乙醇饱和溶液低温结晶法,取代了文献报道的减压精馏和重结晶操作,产品吐纳麝香的纯度达到98%,总产率达到80%。中间体HMT和产品AHMT通过1H-NMR,13C-NMR鉴定。本研究有效地降低了产品吐纳麝香的生产成本,实现了对吐纳麝香的合成工艺优化,为我国吐纳麝香的工业化生产奠定了技术基础。香料卡拉花醛的合成,文献报道用女贞醛和相应二醇缩合法合成。本研究采用合成的逆推法设计,以女贞醛和2-甲基-2-仲丁基-1,3-丙二醇为合成子,通过醇醛缩合法合成卡拉花醛。其中2-甲基-2-仲丁基-1,3-丙二醇无法购到,研究采用2-甲基丙二酸二乙酯和2-溴丁烷为原料,通过烷基化反应合成2-甲基-2-仲丁基-丙二酸二乙酯,进一步用2-甲基-2-仲丁基-丙二酸二乙酯与钠/醇发生Bouveault-blanc反应生成2-甲基-2-仲丁基-1,3-丙二醇的路线。卡拉花醛合成反应分3步完成。本实验完成了第一步的2-甲基-2-仲丁基丙二酸二乙酯的合成。当反应原料n(2-甲基丙二酸二乙酯):n(2-溴丁烷):n(乙醇钠)=1:1.5:3时,产率达到75%。第二步的Bouveault-blanc反应属自由基机理,副产物较多,反应仍在探索中。
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