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在光科学和光电子技术得到高速发展的当今时代,具有优异非线性光学性质的材料是一类令人注目和有重要应用潜力的新材料。其中,具有双光子吸收特性的材料在荧光显微成像、频率上转换激光器、光限幅和三维光存储等领域的巨大应用前景使其备受关注。而飞秒激光器的广泛使用和飞秒光谱学的日臻完善使人们对新型材料中的超快动力学过程的探测成为可能。由于这些快过程中包含着分子结构以及光与物质相互作用的丰富而重要的信息,对它们的深入研究就能为合成和优化新型材料,探索新颖器件和应用提供坚实和可靠的基础。因而,对具有双光子吸收能力材料的非线性光学和超快光动力学研究也就成为近年来光科学领域的前沿课题之一。
本论文通过吸收光谱,荧光光谱,z扫描,飞秒泵浦.探测和时间分辨荧光等技术对一系列具有双光子吸收特性的有机化合物的非线性光学性质和超快光动力学特性进行了系统的研究。通过对不同化合物的实验测量结果的比较,分析了分子结构对材料的非线性光学性质以及光动力学特性的影响。取得的主要创新成果包括:
1.首次实现了通过光克尔门技术对时间分辨荧光和其各向异性的测量。结果发现,具有三枝结构的分子与单枝结构的相比其各向异性的弛豫要快,并且剩余值要小。研究结果表明:在三枝结构分子中有着更强的分子内相互作用,这也就使得这种结构的分子表现出更优越的双光子吸收特性。通过z扫描实验对样品进行了非线性光学性质的测量,结果发现三枝结构化合物的双光子吸收截面是单枝结构的五倍之多。
2.通过克尔门技术对样品的瞬态荧光进行了测量,并且研究了它们的溶剂效应。极性强的溶剂将会加速分子激发的弛豫过程。采用飞秒泵浦.探测技术对激发态弛豫过程进行研究,我们同样也观测到了该现象。
3.研究和比较了分别由D-π-A和D-π-D特性的单枝组成的三枝结构的新材料的双光子吸收特性,结果发现通过D-π-D的单枝组成的三枝结构其双光子吸收能力更为优异。测量了卟啉衍生物的双光子吸收特性,发现在卟啉外围接入具有给电子和受电子能力的取代基能够有效的提高材料的双光子吸收截面。