Fe3O4@Pt及Fe3O4@Pt/C的制备与表征

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作为世界范围内主要能源,石油供应缺口逐渐扩大,新型能源的开发迫在眉睫。直接甲醇燃料电池(DMFC)以甲醇为供给来源,室温下启动速度快,甲醇属于绿色能源,便于携带。DMFC的阳极催化剂成本和利用率限制了其商业化。铂是阳极催化剂的主要材料,成本高、易受中间产物影响。用Fe3O4@Pt及Fe3O4@Pt/C代替纯Pt作为DMFC的阳极催化剂,可提高催化活性、降低成本。通过TEM、XRD研究反应温度、时间和PVP对Fe304的结晶度、粒径分布、形貌的影响。Fe3O4@Pt复合颗粒的物理特征通过TEM、EDS、XPS和XRD表征,电化学特性通过循环伏安曲线测得。为进一步提高催化剂活性,以Vulcan XC-72R为载体,制备了Fe3O4@Pt/C复合材料,表征手段同Fe304@Pto因Pt还有催化NaBH4还原对硝基苯酚的特性,故以氧化石墨烯(GO)为载体,制备Fe3O4@Pt/GO用于还原对硝基苯酚的催化剂,采用TEM和UV-Vis表征其物理特征和催化性能。得到以下结论:1)以FeCl3·6H2O为铁源,乙二醇作为溶剂和还原剂,NaAc提供碱性环境,200℃-6h条件下得到结晶度高、粒径分布均一、分散性好,200-300nm的Fe3O4。2)制备Fe3O4@Pt复合颗粒,Fe304与Pt物质量比为2:1时Pt纳米颗粒均匀完全包覆了Fe304内核,成本最低。循环伏安测试表明Fe3O4@Pt催化剂100次循环后的峰电流密度与首次相比下降27.3%,具有良好的稳定性和更高的催化活性。峰电流密度下降的主要原因是连续扫描过程中甲醇的消耗。3)制备Fe3O4@Pt/C复合材料,负载率为20%。TEM表征显示Fe3O4@Pt复合颗粒均匀分散在炭黑表面;循环伏安测试表明Fe3O4@Pt/C首次循环时氧化峰电流密度与Fe3O4@Pt首次循环时相比提高了42.4%,与纯Pt相比提高了66.02%:与Fe3O4@Pt相比,以炭黑做载体之后,催化剂表现的更稳定,活性也更高。4)制备Fe3O4@Pt/GO复合材料,负载率为50%,TEM结果显示Fe3O4@Pt复合颗粒均匀分布在经多巴胺修饰过的氧化石墨烯表面,未经多巴胺修饰的Fe3O4@Pt的TEM照片中部分Fe3O4@Pt复合颗粒未负载到氧化石墨烯上。UV-vis测试结果表明NaBH4在Fe3O4@Pt/GO催化剂存在的条件下很短时间内就完成了大部分对对硝基苯酚的还原。表明Fe3O4@Pt/GO催化剂对NaBH4还原对硝基苯酚有较强促进作用。
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