石墨烯,一种二维蜂窝状晶体,具有单层碳原子厚度,于2004年成功地从石墨中分离出来。由于其质量轻、比表面积大、载流子迁移率高、导电性好等诸多特点,被广泛应用于纳米电子器件、能量储存装置、自旋电子学器件、太阳能电池技术、传感器和超级电容器等领域。本文基于密度泛函理论的第一性原理计算方法,系统地研究了纯净石墨烯、单空位缺陷石墨烯以及异质原子掺杂石墨烯吸附HCN气体分子的气敏性质;考察了小分子气体在Mn掺杂石墨烯上的吸附行为对体系电子特性和磁性的调制以及施加外电场后对复合体系的吸附性能的影响。所得结果如下:(1)对纯净石墨烯(PG)、单空位缺陷石墨烯(SVG)及17种元素(Li、B、N、Mg、Al、S、Ca、Ti、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Pt、Au、Ag和Cu)单原子取代掺杂石墨烯(XG)吸附HCN气体分子的吸附行为和气敏性质进行了系统的研究。研究发现:HCN分子物理吸附于PG、BG、NG、SG上,且吸附该分子后未引起体系费米能级附近态密度的变化,因此上述基底吸附HCN分子的敏感性较差;SVG的引入虽然可以增强基底与HCN分子之间的结合,但吸附分子前后体系的电子性质不变;HCN 分子化学吸附于 LiG、MgG、AlG、CaG、TiG、CrG、MnG、FeG、CoG、NiG、PtG、AuG、AgG和CuG上,其中LiG、MnG、CuG、AgG和AuG的电子性质显著改变:LiG从金属过渡到半导体,MnG从半金属过渡到半导体,AuG从半金属过渡到金属,AgG从金属过渡到半导体,CuG从半金属过渡到半导体,这说明上述体系的电导率变化明显,而其他基底的电子特性仍旧不变。因此,LiG、MnG、AuG、AgG和CuG更适合作为检测HCN分子的石墨烯基底。(2)系统研究了小分子气体(H2CO、NO、NO2、O2和SO2)在Mn掺杂石墨烯(MnG)上的吸附行为对体系电子特性和磁性的调制以及电场对复合体系吸附行为的影响。研究表明:吸附H2CO、NO、N02和S02后,MnG由半金属转变为半导体,电导率发生显著变化;而02的吸附对基底的原始电子性质没有影响;气体分子的吸附导致了复合体系电荷分布的重构,从而改变了其自旋极化的分布特征:H2CO和NO2的吸附使复合体系发生局域自旋极化现象,即自旋密度几乎完全分布在MnG上,气体分子产生微弱的自旋极化且极化方向相反;而02、NO和S02的吸附引起整个复合体系产生完全自旋极化。不同的是:对于NO和S02的吸附,气体分子和基底的极化方向相反,NO和S02的自旋极化方向不同;而02吸附后,气体分子和基底的极化方向一致。所以,可以根据复合体系不同的自旋极化分布特征对上述5种气体进行有效的区分和鉴别。此外,在复合体系中施加-0.50-+0.50 V/A的外电场,研究发现:施加正向电场后,气体与MnG之间的吸附能随着电场强度的增加而增大,表明二者间存在较强的相互作用;反之引入负向电场后,两者间相互作用减弱。因此,电场可以有效调控气体分子在MnG上的吸附强度。