微波溶剂热制备纳米CeO2及其去除水中污染物性能研究

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作为一种新型的半导体材料,纳米CeO2被广泛的应用于抛光粉、电化学、玻璃澄清剂、汽车尾气处理、紫外光吸收及水污染处理等领域。纳米CeO2有广阔的应用前景,近期科学家一直在致力研究纳米CeO2。由于纳米CeO2独特的性能,在水污染处理方面的应用也愈加广泛,它强大的储放氧能力能够使水中的有机污染物发生氧化还原反应,从而达到降解水中污染物的目的。针对这一性能,本文选用廉价的硝酸铈、氨水、尿素为反应物,采用微波溶剂热法制备不同形貌的纳米CeO2、微纳米结构CeO2和纳米CeO2复合材料。采用扫描电子显微镜、透射电子显微镜、X射线衍射仪、紫外-可见光谱分析等手段对产物进行表征和测试。采用微波溶剂热法以氨水为沉淀剂,制备了粒径约为17nm的纳米CeO2单晶粒。保温时间从2h延长3h加剧了纳米CeO2颗粒的团聚,反应时间控制在2h有利于得到分散性好的颗粒。采用微波溶剂热法以尿素为沉淀剂,制备了粒径约为13nm的一次纳米CeO2颗粒,通过一次纳米CeO2颗粒的自组装形成了直径在400nm左右的空心球,其最优的制备条件为:Ce3+浓度为0.01mmol/mL,升温速率为12℃/min,反应温度为170℃,保温时间为30min。当升温速率变为36℃/min,其他条件保持不变时,制备出了存在大量微孔的球状CeO2。以尿素为沉淀剂时,Ce3+浓度对产物的形貌产生了很大的影响:Ce3+浓度为0.01mmol/mL时CeO2的形貌为直径约为250nm的中空的球体,当Ce3+浓度为0.02mmol/mL时CeO2的形貌既有直径约为400nm的球体又有长度在3μm左右的棒状,当Ce3+浓度为0.03mmol/mL时CeO2的形貌既有直径在15μm左右的球也有长度在40-60μm的棒。以氨水为沉淀剂制备的小晶粒纳米CeO2和以尿素为沉淀剂制备的纳米空心球CeO2吸附催化性能较高,对模拟污染物甲基橙溶液的降解率均超过了90%。采用微波溶剂热法,以聚苯乙烯球为模板,以尿素为沉淀剂合成前驱体,将其在500℃下煅烧可制备出粒径为4μm左右的中空球,球壁厚度约为250nm左右,由粒径为200nm左右的晶粒组成;采用微波均相沉淀法,以脱脂棉为模板,以尿素为沉淀剂合成前驱体,将其在500℃下煅烧制备出了板片状的CeO2,厚度在200nm左右,其一次颗粒为纳米级别的晶粒,粒径约为30-40nm。在可见光照射下中空球状微纳米结构CeO2对甲基橙的降解率要优于板片状CeO2,累计光照1h后中空球状CeO2对甲基橙的降解率达到91.4%,板片状的为60%左右。通过微波酸改性山东硅藻土,去除了硅藻土表面的杂质,增加了它的比表面积,提高了其吸附降解性能。采用10%的硫酸水溶液,在微波辐照下70℃改性处理后的硅藻土性能显著改善。改性后的山东硅藻土,通过浸渍混合法负载纳米晶CeO2,其吸附降解能力得到了提高,CeO2和硅藻土比例20%时其复合体系吸附降解能力最强。以脱脂棉为载体,采用微波沉淀法制备出了粒径在3μm左右的花粒状结构C/CeO2复合材料,对甲基橙溶液的降解率达到了85%左右。采用微波溶剂热法制备出了粒径较小,分布集中在10.5-15.8nm之间的纳米银溶胶。制得的纳米银颗粒对光的吸收能力特别是对可见光的吸收相对较强。负载纳米银改性后的CeO2对光的吸收能力增强,特别是在可见光区对光的吸收相对于未改性的CeO2有所提高;改性后的CeO2对甲基橙的降解率提高,高于未负载银的CeO2的降解率。
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