目前中国的能源结构中由于大量使用煤,造成二氧化硫(SO2)的大量排放,对空气形成严重污染,已成为全社会广泛关注的问题。因此SO2的吸收和硫资源的回收循环利用具有重要的现实意义,采用离子液体(Ionic liquids,ILs)作为新型溶剂吸收S02领域是一种颇具前景的方法。但由于离子液体成本普遍较高,而低共熔溶剂(Deep Eutectic Solvents,DESs)作为离子液体的类似物,具有熔点低、热稳定性好、蒸汽压低等优点,却比离子液体原料易得和价格低廉,最近越来越受到关注。氯化胆碱型与不同配体形成的低共熔溶剂是一类最常见的DESs,实验上已经报道了不少吸收SO2的数据,但其吸收机理尚不明确,本文拟通过量子化学计算作为主要手段,研究DES中各组分与SO2之间的相互作用,探讨DES吸收SO2的机理,以期为设计高效可逆吸收SO2的新型DES提供参考。本文的主要研究内容包括:(1)因为量子化学计算皆基于近似,不同的方法对不同的体系其准确度可能有较大差异,因此我们首先采用多种量子化学方法对DES组分间的相互作用开展研究,并以外推得到的CCSD(T)/CBS全基组能量作为基准,确定采用M06-2X/6-311++G(d,p)作为计算准确度和成本之间达到平衡的计算方法。(2)对六种氯化胆碱型DESs开展研究,配体包括乙二醇(EG)、丙三醇(GLY)、硫脲(THIO)、尿素(UREA)、丙二酸(MA)和乳酸(LAC)基于量子化学计算,通过微观结构、静电势、电荷迁移、结合能以及RDG和AIM分析,对氯离子与阳离子以及不同配体之间的相互作用进行比较,确定不同组分间形成氢键的相对强弱。在此基础上对六种DESs按照两种不同摩尔比(1:1和1:2)形成的团簇模型进行结构优化,并探讨了电荷转移与凝固点之间的关系。(3)研究了 SO2与DES各组分之间相互作用的强弱,以确定吸收SO2的推动力。发现SO2与氯离子之间的相互作用起主导作用,而DES配体与氯离子之间的氢键与该作用形成竞争关系。此外SO2的氧作为氢键受体(HBA)与配体或阳离子上的氢(羧基、羟基、氨基和烷基)也能形成较弱的氢键,从而增强其结合能。对于硫脲,由于其与SO2存在中等强度的弱相互作用,计算表明其形成的DES吸收SO2的机理可能为配体主导。(4)最后研究了高浓度S02在DES中存在时的作用位点,发现所研究的DESs均是配体上的官能团作为SO2的第二吸收位点。考虑到DES的吸水性,研究了少量H20的存在对DESs吸收S02的影响,结果表明,少量水分子的存在可以促进SO2的吸收。