核电事业的高速发展产生了大量的高放废液，对人类的生存环境造成了很大的威胁。高放废液的安全处理处置已成为核电事业健康发展的当务之急。本文针对目前高放废液分离固化处置方法中存在的不足，研究了一种新方法。采用实时合成水滑石煅烧制备尖晶石的方法分离固化高放废液中的一元放射性核素（Sr或Nd）和两元放射性核素（Sr、Nd或Sr、Th），考察了pH值、n(M²⁺/M³⁺)和核素初始浓度对核素分离效果的影响，通过XRD、FTIR、TG和SEM等手段对含模拟核素水滑石进行表征；以核素归一化浸出率为考核指标，并借助XRD分析，研究并确定包容模拟核素尖晶石固化体的最佳制备条件，利用FTIR、SEM/EDS等手段表征了固化体的结构、微观形貌等，并测试了固化体的物理性能和化学稳定性。实验确定的锶分离最佳实验条件为：初始C（Sr）=70mg/L、 pH=9.5、n(M²⁺/M³⁺)=3，在此条件下锶的去除率可达到95%以上；钕分离的最佳实验条件为：初始C（Nd）=150mg/L、pH=10、n(M²⁺/M³⁺)=3，在此条件下钕的去除率可达到96%以上。最佳条件下合成的含一元核素样品均为单一水滑石相，分离的核素全部嵌入了水滑石的晶体结构中；含一元核素的水滑石形貌为六边形，粒径约为2μm。包容锶尖晶石固化体和包容钕尖晶石固化体制备的最佳煅烧温度为1100℃，煅烧时间为4h，其中锶包容量为0.648%，钕包容量0.601%。最佳条件下制备的尖晶石固化体由氧化镁和尖晶石组成，分离的锶和钕均能全部被尖晶石固化体所包容。包容锶固化体和包容钕固化体都具有良好的物理性能和化学稳定性，能够满足深地质处置的要求。实验确定的锶钕同时分离的最佳条件为：初始C（Sr）=90mg/L、初始C（Nd）=70mg/L、pH=11、n(M²⁺/M³⁺)=3；在此条件下锶和钕的去除率均可达到98%，含锶钕样品为单一水滑石相，形貌为六边形，分离的锶和钕全部嵌入到水滑石的晶体结构中。锶钍同时分离的最佳条件为：初始C（Sr）=70mg/L、初始C（Th）=50mg/L、pH=10、n(M²⁺/M³⁺)=3，在此条件下锶的去除率可达97%，钍的去除率超过99%。最佳条件下合成的含锶钍样品煅烧样由氧化镁和尖晶石组成，分离的锶和钍全部嵌入到尖晶石固化体的晶体结构中。在1100℃下煅烧4h后，制备的包容锶钕尖晶石固化体和包容锶钍尖晶石固化体同样由氧化镁和尖晶石组成，分离的核素全部嵌入尖晶石固化体的晶体结构中，且两者均具有良好的物理性能和化学性能，也能够满足深地质处置的要求。