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水滑石类层状双氢氧化物(Layered double hydroxides, LDHs),是由带正电荷的氢氧化物层板及层间阴离子组成(分子式[M1-x2+Mx3+·(OH)2]x+(An-)x/h·mH2O),是一类合成可控且经济廉价的阴离子层状纳米材料。LDHs具有较高的比表面积和离子交换容量、良好的热稳定性及回收再生性能,其煅烧产物CLDHs具有“记忆效应”,是一种优越的环境功能吸附材料,在阴离子污染物的吸附去除中具有广阔的应用潜力。论文评述了LDHs的合成、结构性能及其对含氧阴离子污染物吸附作用的研究进展；针对污染物在LDHs层间状态及与LDHs层板之间的分子作用机制尚不清楚、LDHs吸附污染物的结构-效应关系及强化方法有待深入研究等问题,合成了一系列不同组成与结构特征的LDHs-CO32及石墨烯-LDH复合物(G-LDHs)样品,利用ICP-MS、XRD、FTIR、Raman、TG-DTG、SEM、TEM手段,表征了其组成结构、表面官能团和微形貌；选择典型的无机阴离子ClO4-和有机可离子化污染物苯酚为代表,研究了LDHs吸附去除阴离子污染物的性能及作用机理。重点研究了LDHs和CLDHs对ClO4-的吸附特性及作用机制,探讨LDHs的层板电荷密度、空间对称性等对其吸附性能的影响；研究在不同条件下CLDHs对苯酚的吸附性能及热再生循环特征,比较CLDHs对无机及有机含氧阴离子污染物的吸附性能及作用机制；阐明了石墨烯对LDHs吸附性能的强化作用机制。论文主要结论及创新点如下：(1)探明了LDHs及煅烧产物CLDHs对ClO4-的吸附性能、作用机理及其构-效关系。LDHs对ClO4吸附性能弱(饱和吸附量为10mg/g),以外表面吸附及离子交换作用为主；CLDHs具有特殊的“记忆效应”,对ClO4具有很强的吸附能力(饱和吸附量为280mg/g),主要机制为ClO4-作为层间阴离子进入重构的LDHs-ClO4-、ClO4与LDHs层板上羟基之间的氢键相互作用。随M2+/M3+比值增加,LDHs层板上的正电荷密度减少,但CLDHs对ClO4-的吸附能力增大,表明层板正电荷与ClO4-司的静电吸引作用不是唯一的吸附作用机制；当ClO4浓度增加时,等温吸附曲线上出现转折点,说明ClO4与LDHs层板之间存在多种相互作用力。M3+金属的改变不影响LDHs中金属氢氧化物层板的基础结构及层板空间几何结构特征(以MgAl-LDHs和MgFe-LDHs为例),但因Fe3+离子的半径大于Al3+引起M2+-M3+距离增大、电荷密度减小,进而减弱层板正电荷与层间阴离子的静电作用,使吸附量降低(121mg/g). M2+金属的改变(以MgAl-LDHs和ZnAl-LDHs为例)使得层间的D3h对称结构与CO32-几何对称高度匹配,因而CO32-在ZnAl-LDHs层间具有极高的稳定性与层间羟基以强氢键的形式结合,即使经过煅烧也很难完全去除层间的CO32-,所以ZnAl-CLDHs对C104-的吸附能力极弱(11mg/g),吸附机制以静电作用为主。(2)探明了在不同吸附条件下CLDHs对苯酚的吸附性能、作用机制及热再生循环性能。CLDHs对苯酚离子具有很强的吸附能力,最大吸附量可达216mg/g,苯酚阴离子作为层间离子进入重构的LDHs-phenol; CLDHs是一种可多次循环利用的高效吸附剂,吸附苯酚离子后形成的LDHs-phenol能通过热处理将苯酚彻底分解去除,同时LDHs-phenol再生为CLDHs,继续用于吸附。由于重构的LDHs-phenol层间呈现富水环境,苯酚在层间倾向于与层间羟基或水分子以弱氢键的方式结合；同时由于LDHs与有机物间的弱的相互作用,造成LDHs-phenol的层间距扩张,进一步吸附溶液中的苯酚离子。(3)揭示了石墨烯掺入对LDHs吸附无机及有机阴离子污染物的影响机制。石墨烯的掺入有效缓解LDHs纳米颗粒间的自聚积作用,提高LDHs的分散性,同时增加了LDHs微环境的疏水性,促进了LDHs对于ClO4-勺吸附(最大吸附量为410mg/g);G-LDHs中含水量的减少,降低ClO4-在LDHs层间的水化作用,增强ClO4-离子与LDHs层板间的静电作用,提高吸附后样品的稳定性。石墨烯的掺杂,能显著提高LDHs对苯酚的亲和力,有效缩小层间距,同时增强了LDHs层间中苯酚离子的静电、氢键及π-π等相互作用。