粉煤灰/TiO2-Fe3+基三维电极体系的构筑及其电催化降解废水研究

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本论文基于粉煤灰、TiO2等材料的特点,对粉煤灰经过活化、酸浸、碱浸等改性处理后,作为载体制备了粉煤灰负载TiO2掺杂Fe3+粒子,讨论了不同制备方法、不同温度及不同负载层数对粒子结构和性能的影响;采用热分解法制备了Ti/SnO2-RuO2-IrO2-CeO2钛基氧化物涂层电极(DSA),并通过电化学实验与石墨阳极和纯钛板阳极做了比较,采用SEM、EDS、XRD及电化学行为表征等方法对所制备阳极的性能做了探讨;最后,以Ti/SnO2-RuO2-IrO2-CeO2为阳极,石墨为阴极,粉煤灰/TiO2-Fe3+粒子为三维电极,对模拟苯酚废水和模拟氨氮废水分别进行电催化氧化降解,考查了电流强度、电解电压、废水初始pH、粒子投入量及曝气对废水电催化处理的影响,并利用响应曲面法对操作条件进行了优化。得到主要结论如下:(1)经Na2CO3活化+HCl酸浸+NaOH碱浸改性处理后的粉煤灰较原粉煤灰,表面形成大量微孔,比表面积有效增大;采用泥浆法制备的粉煤灰/TiO2-Fe3+粒子较溶胶凝胶法,负载更均匀、处理废水效果更好;优化条件为:500℃煅烧2 h、负载两层的粒子效果最好。(2)石墨作为阳极在电解过程中易腐蚀脱落、稳定性差;钛板作为阳极电解时表面形成不饱和的钛氧化物钝化膜,阻止了反应的进行,出现零电流现象;而DSA作为阳极其电催化活性、化学稳定性和使用寿命均优于石墨和钛板阳极。(3)电催化降解模拟苯酚废水的实验结果表明:电流强度、废水初始pH、粒子投入量均对苯酚的去除效果产生重要影响,在本实验条件下曝气的影响不明显。在电流强度为1.30 A,初始pH为4.40,粒子投入量为2.65 g,不曝气的最优操作条件下,COD去除率可达到69.92%。(4)电催化氧化降解模拟氨氮废水的研究结果表明:废水pH、电解电压、粒子投入量均产生一定程度的影响,当初始pH为7、电解电压为12 V、粒子投入量为3 g时,氨氮去除率已达到99.3%;响应曲面法预测的最优操作条件为:废水初始pH为8.30,电解电压12 V,粒子投入量2.75 g,氨氮去除率可达到99.62%。
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