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上对流层及下平流层(UTLS)区域的气溶胶相对于对流层低层的气溶胶而言生命周期很长,可以在较大的时间和空间尺度上影响气候和大气化学过程。青藏高原及南亚季风区地处全球重要的人为排放源地中国和印度之间,在夏季来自印度、东南亚以及中国的污染物可以通过盛行风输送到高原地区。在夏季青藏高原地区存在很强的对流活动,是对流层低层污染物进入对流层上层及平流层下层的重要通道。过往研究表明,包括CO、NOx、CH4等气体及气溶胶在该地区上对流层及下平流层均有高值区存在。 鉴于数值模拟的局限性及过往研究中对硫酸盐气候效应的关注,在过往对于该区域气溶胶层组成的研究中少有对该区域硝酸盐的关注。然而,随着近年来SO2的减排以及NOx和NH3排放的增加,观测及模拟结果均表明,硝酸盐的浓度在很多地区都超过了硫酸盐,硝酸盐气溶胶对于大气环境的影响不可忽略。因此,研究青藏高原及南亚季风区夏季UTLS区域硝酸盐气溶胶的作用,对于了解夏季亚洲对流层顶附近气溶胶层的组成,人为活动对于上对流层及下平流层气溶胶的影响,以及该区域气溶胶的气候效应都有十分重要的意义。 本文利用全球三维大气化学传输模式GEOS-Chem,模拟研究了青藏高原及南亚季风区(70-105°E,25-40°N)人为气溶胶(包括硫酸盐、硝酸盐、铵盐、黑碳和有机碳)2005年夏季在UTLS的分布情况,同时量化分析了硝酸盐对该区域气溶胶浓度的贡献。模拟研究表明,硫酸盐、硝酸盐、铵盐、黑碳、有机碳及PM2.5(定义为硫酸盐、硝酸盐、铵盐、黑碳和有机碳之和)浓度夏季在青藏高原及南亚季风区UTLS均有高值区存在。在地面,硝酸盐气溶胶是浓度仅次于硫酸盐气溶胶的第二大气溶胶,然而在UTLS区域,硝酸盐是PM2.5中浓度最高的气溶胶粒子。在青藏高原及南亚季风区夏季,硝酸盐对PM2.5浓度的平均贡献在地表为5-35%,在200 hPa高度为25-50%,而在100 hPa高度可以超过50%。 研究分别利用气溶胶浓度的地面观测数据以及SAGEⅡ气溶胶消光系数资料对模式模拟的气溶胶地面浓度及消光系数廓线进行了验证,同时利用多种观测手段(MLS卫星资料及臭氧探空资料)系统地对模式模拟NOx-O3-HNO3循环的能力进行了检验。考虑所有种类气溶胶对气溶胶消光系数的贡献,对比SAGEⅡ卫星观测资料,在10km以上区域,模式模拟的气溶胶消光系数的垂直分布和卫星观测具有较好的一致性。在UTLS区域14-16 km高度范围内,模拟和观测的气溶胶消光系数之间的差异在8%以内。通过对比考虑所有种类气溶胶贡献的气溶胶消光系数和考虑除硝酸盐以外全部气溶胶贡献的气溶胶消光系数的垂直分布情况可知,在6km以上区域,两消光系数廓线差异增大。对比结果表明,硝酸盐气溶胶对研究区域UTLS区域气溶胶层具有重要影响。 最后,本文对有利于硝酸盐气溶胶在青藏高原及南亚季风区累积的机制进行讨论,定量评估了有利于硝酸盐气溶胶累积的主要途径,分析了青藏高原及南亚季风区夏季特殊气象条件和化学生成对硝酸盐浓度的影响。,在青藏高原及南亚季风区,有利于夏季UTLS区域硝酸盐气溶胶累积的机制包括垂直输送以及HNO3气粒转化生成硝酸盐的过程。在研究区域夏季,通过HNO3气粒转化过程生成的硝酸盐量远在100-300hPa高度范围内有明显峰值存在,说明HNO3气粒转化过程对该区域UTLS区域硝酸盐气溶胶的累积起重要作用。HNO3气粒转化生成硝酸盐的过程对温度和湿度十分敏感,低温和高湿度环境有利于硝酸盐的生成。研究区域夏季有利的湿度及温度环境,使得该区域强气团向上输送的过程当中,具备发生HNO3气粒转化生成硝酸盐的条件。经计算,在70-105°E,10-40°N,8-16 km区域内,夏季水平输送的质量贡献为-0.10 Tg season-1,不利于硝酸盐在该区域的累积;而垂直输送及HNO3气粒转化生成对该区域硝酸盐的贡献分别为0.09 Tg season-1和0.11 Tg season-1,有利于硝酸盐在该区域的累积。 模拟结果表明,HNO3向硝酸盐的转化在100-300hPa随高度升高而减少,即HNO3气粒转化生成硝酸盐的过程对UTLS区域硝酸盐浓度的贡献主要发生在气团随强对流向上输送的过程中。