【摘 要】
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随着我国对于清洁能源技术的不断开发和推广,电化学能量储存与转化技术已成为最具发展潜力的清洁能源技术之一。其中,开发出高效稳定低廉的电催化剂是这项技术实现工业化应用的关键。为了解决氧电极反应（包括氧还原反应与析氧反应）过程中出现的动力学过程缓慢和过电位较高的问题,本论文根据钴基纳米材料的特点和优势,以钴基纳米材料为模型催化剂,研究了催化剂的组成和结构对催化性能的影响,考察了催化反应机理,确定活性中心
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随着我国对于清洁能源技术的不断开发和推广,电化学能量储存与转化技术已成为最具发展潜力的清洁能源技术之一。其中,开发出高效稳定低廉的电催化剂是这项技术实现工业化应用的关键。为了解决氧电极反应（包括氧还原反应与析氧反应）过程中出现的动力学过程缓慢和过电位较高的问题,本论文根据钴基纳米材料的特点和优势,以钴基纳米材料为模型催化剂,研究了催化剂的组成和结构对催化性能的影响,考察了催化反应机理,确定活性中心,并通过合理设计,最终实现了催化性能的提升。本论文的主要研究内容如下:（1）以钴酸锌亚/微纳米球为模板,通过溶剂热反应生长硒化钴纳米片,制备了具有三维结构的钴酸锌/硒化钴纳米复合材料。结果表明,Zn Co2O4/CoxSey复合催化剂具有优异的析氧反应（OER）活性和长期稳定性,优于商业Ir O2催化剂。此外,作为锌空电池的空气阴极催化剂,该催化剂具有优于Ir O2/C催化剂的良好电池性能,具体表现为更高的能量密度和比容量、往返效率变化量小以及出色的循环稳定性。通过TEM、XPS、XRD等表征手段证明了钴酸锌亚/微纳米球与硒化钴纳米片的成功整合,并利用XPS分析钴元素在整合前后的价态变化,进一步对催化剂活性增强的原因进行了详细阐述。（2）以三维多孔网状结构的氮掺杂碳气凝胶为载体,原位引入钴元素,通过水热反应和高温热解,以及进一步的酸刻蚀处理去除大颗粒钴及其化合物,制备了三维多孔网状氮掺杂碳气凝胶负载原子级分散的Co催化剂并用于催化氧还原反应（ORR）。结果表明,当CTS与F127的质量比为1:0.56时,所制备的Co-NCA@F127-1:0.56催化剂在碱性条件下表现处最优的ORR催化活性,与商业Pt/C催化剂相当,并具有良好的抗甲醇毒化作用和持久的稳定性。通过TEM、AC-STEM、XPS、XRD、Raman等表征手段对Co-NCA@F127-1:0.56催化剂的形貌结构和组成等进行表征,并对材料结构特征与催化性能之间的关系进行分析。总之,该论文通过简易有效的实验方法制备出一系列钴基纳米复合材料催化剂,这些催化剂表现出高催化活性,高稳定性,低成本的优势,并通过不同的表征手段对材料的化学组成,形貌结构,电催化性能测试来探索并建立电催化材料的组成,结构与催化活性之间的关系。
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