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近些年来，甘油因其价格低廉、对环境友好性、易于储存和运输等优点被作为直接醇类燃料电池(DAFCs)的燃料。然而直接甘油燃料电池(DGFC)的商业化过程仍存在催化剂活性较低、稳定性差、成本高等诸多问题。因此开发活性高、抗中毒能力强、稳定性好、价格适中的电催化剂对其发展至关重要。
本文采用三种载体、五种元素制备负载型Pd基电催化剂，利用XRD、TEM、XPS和ACTEM等物理表征方法对Pd基电催化剂的晶体组成、空间分布、表面状态和原子分布进行表征，运用CV、CA及EIS等电化学研究方法对掺杂元素种类、配比、煅烧温度和载体表面的官能团种类等因素对Pd基电催化剂性能的影响进行了研究。同时考察了改变实验条件对Pd/C催化剂的分散性及颗粒尺寸的影响。
研究结果表明：以还原氧化石墨烯为载体时，Pd6Pr4/rGO催化剂表现出对甘油电氧化反应的最高催化活性(5.08 A·mg-1Pd)，其主要原因是稀土元素Pr的掺杂使金属颗粒尺寸减小。以不同官能团的多壁碳纳米管为载体，当Pd∶Pr=6∶4时，在550℃下合成的PdPr/N-MWCNT纳米催化剂对甘油电氧化反应的性能最佳，催化活性为1.17A·mg-1Pd，是纯Pd的2.75倍。其原因是因为多壁碳纳米管上N原子为催化剂载体的表面上的Pd金属纳米颗粒(Pd NPs)提供了比-COOH、-NH2和-OH更多的电子，且Pd、Pr之间存在强电子效应和协同效应，这使得具有富集电子的Pd-PrNPs的Pd6Pr4/N-MWCNT催化剂上甘油电氧化反应速率更快。在200℃反应6h，加入H2O2的含量为750μl的水热条件下，溶液的蒸发状态为泥浆时，500℃高温煅烧1h下合成的Pd/C催化剂具有最好的分散性和最小的Pd颗粒尺寸，在球差校正透射电镜下观察到在催化剂表面存在Pd纳米颗粒、Pd原子团簇和少量的Pd单原子，且该条件下合成的Pd/C催化剂也表现出对甘油最佳的电催化性能。
本文采用三种载体、五种元素制备负载型Pd基电催化剂，利用XRD、TEM、XPS和ACTEM等物理表征方法对Pd基电催化剂的晶体组成、空间分布、表面状态和原子分布进行表征，运用CV、CA及EIS等电化学研究方法对掺杂元素种类、配比、煅烧温度和载体表面的官能团种类等因素对Pd基电催化剂性能的影响进行了研究。同时考察了改变实验条件对Pd/C催化剂的分散性及颗粒尺寸的影响。
研究结果表明：以还原氧化石墨烯为载体时，Pd6Pr4/rGO催化剂表现出对甘油电氧化反应的最高催化活性(5.08 A·mg-1Pd)，其主要原因是稀土元素Pr的掺杂使金属颗粒尺寸减小。以不同官能团的多壁碳纳米管为载体，当Pd∶Pr=6∶4时，在550℃下合成的PdPr/N-MWCNT纳米催化剂对甘油电氧化反应的性能最佳，催化活性为1.17A·mg-1Pd，是纯Pd的2.75倍。其原因是因为多壁碳纳米管上N原子为催化剂载体的表面上的Pd金属纳米颗粒(Pd NPs)提供了比-COOH、-NH2和-OH更多的电子，且Pd、Pr之间存在强电子效应和协同效应，这使得具有富集电子的Pd-PrNPs的Pd6Pr4/N-MWCNT催化剂上甘油电氧化反应速率更快。在200℃反应6h，加入H2O2的含量为750μl的水热条件下，溶液的蒸发状态为泥浆时，500℃高温煅烧1h下合成的Pd/C催化剂具有最好的分散性和最小的Pd颗粒尺寸，在球差校正透射电镜下观察到在催化剂表面存在Pd纳米颗粒、Pd原子团簇和少量的Pd单原子，且该条件下合成的Pd/C催化剂也表现出对甘油最佳的电催化性能。