稀土掺杂上转换发光纳米材料NaYF4调控及优化的研究

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上转换发光是一种吸收多个低能量长波辐射得到高能量短波辐射的反Stokes发光现象。与半导体量子点、有机荧光染料等发光材料相比,上转换发光纳米材料(Upconversion nanoparticles,UCNPs)具有许多优点,如低能量近红外光作为激发光源激发、穿透能力强、低毒和无背景荧光、光学稳定性和化学稳定性好等,在生物标记和生物体外检测领域拥有广阔的应用前景。但效率不足等因素,极大的限制了UCNPs在应用领域,特别是生物成像等方面。为了解决材料以上问题,我们分别通过改变F-离子浓度和NaOH的用量来达到调控纳米晶粒径尺寸和增强荧光发光强度的目的。首先,我们利用溶剂热法制备了NaYF4:Yb3+/Er3+上转换发光纳米材料,深入研究了反应条件对材料粒径、晶体类型和荧光发射强度的影响。在最优条件下制备的纳米材料具有荧光强度高、晶型纯度高、粒径分布均一等优点。其次,系统研究了F-离子的掺杂浓度对NaYF4:Yb3+/Er3+上转换发光纳米晶的粒径、晶体类型、上转换荧光光谱和荧光寿命的影响,并且探讨了上转换发光机理和过程。研究结果表明,NaYF4:20%Yb3+/2%Er3+上转换纳米晶在980nm激发光源激发下表现为较强的上转换荧光发射,不同F-离子掺杂浓度对纳米晶的晶型和粒径尺寸起着重要的作用。低F-离子浓度下,NaYF4纳米材料的粒径尺寸随F-离子浓度的增加逐渐变小且粒径分布趋于均一;高F-离子浓度下,六方晶相的形成受到抑制,上转换纳米晶出现团聚现象。在一定浓度范围内,F-离子的浓度有利于促进荧光发射。同时F-离子浓度对荧光寿命也有显著的影响。第三,研究了不同用量的NaOH对纳米晶粒径、晶体类型、上转换荧光光谱的影响。研究结果表明,不同NaOH的用量对NaYF4上转换纳米晶形貌和荧光强度影响显著。NaYF4上转换纳米晶的粒径随NaOH用量的增加而增大。NaOH在一定范围内有利于上转换荧光强度;当NaOH用量过高时造成浓度猝灭。由此我们可以通过适量增加NaOH的用量来提高上转换纳米晶的荧光强度。
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