【摘 要】
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随着全球能源需求的不断增加,氢气作为清洁能源,受到了广泛的关注。目前,水电解制氢是一项很有前途和潜力的清洁能源技术。在电化学分解水的两个半反应中,与析氢反应（HER）相比析氧反应（OER）的动力学过程十分缓慢,要求以更高的能量或更高的过电位来克服反应能垒。贵金属氧化物是良好的OER电催化剂材料,但由于过高的成本影响了其应用。因此,设计高效稳定且廉价易得的OER电催化剂具有重要意义。本论文通过不同的
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随着全球能源需求的不断增加,氢气作为清洁能源,受到了广泛的关注。目前,水电解制氢是一项很有前途和潜力的清洁能源技术。在电化学分解水的两个半反应中,与析氢反应（HER）相比析氧反应（OER）的动力学过程十分缓慢,要求以更高的能量或更高的过电位来克服反应能垒。贵金属氧化物是良好的OER电催化剂材料,但由于过高的成本影响了其应用。因此,设计高效稳定且廉价易得的OER电催化剂具有重要意义。本论文通过不同的处理方式对MOF及MOF基电催化剂进行了设计以调控和优化其电催化性能,并运用XRD、SEM/EDS、FT-IR、Raman、BET、UV-Vis、TG和电化学等表征方法对电催化剂进行评价与分析。具体内容如下:1.采用Ce-MOF作为前驱体模板并引入第二金属铜,通过在空气中热解制备出Ce1-xCuxO新型电催化剂。详细研究了热解温度以及金属比例等对电催化剂理化性质的影响,并通过一系列表征探究了电催化剂的OER过程机理。以CeO2作为主体催化剂,通过与铜元素掺杂制备的棒状双金属复合催化剂能够保持原有晶体结构,氧化铈纳米棒作为氧化铜催化剂的高还原性和活性载体,且铜物种与氧化铈之间的相互作用较强,以及纳米棒表面缺陷丰富,更进一步提升电催化剂的催化性能,在1 M KOH中的η10为351 m V,Tafel斜率为82.6 m V·dec-1,法拉第效率接近99%,并且能够保持20 h的催化稳定性。2.通过水热法、煅烧法及模板法三种不同的制备方法制备CeO2催化剂,并通过水热法制备出三种CeO2/Cu-MOF二元复合电催化剂。运用XRD、SEM/EDS、FT-IR、Raman、BET、UV-Vis和TG等手段进行结构表征,利用PARSTAT电化学工作站进行电化学OER催化性能测试,通过一系列表征结果探究了电催化剂的OER过程机理。通过MOFs材料与镧系金属氧化物CeO2进行复合制备出的电催化剂可以缓解CeO2催化剂的团聚问题,进而提高催化剂的OER性能。1M KOH中具有优异的OER催化活性,其η10为348 m V,Tafel斜率为80.9 m V·dec-1,且其法拉第效率接近99%。MOFs材料的加入增大了CeO2的比表面积,CeO2的加入可以与基于氧和氮官能团的两个强电负性配体配位使其在碱性条件下具有良好的稳定性。3.进一步以CeO2/Cu-MOF为研究对象,为了提高电催化剂的稳定性,使用水热法制备CeO2/Cu-MOF/GO三元复合电催化剂,从化学结构和形貌的角度,通过FTIR和Raman等表征表明CeO2/Cu-MOF/GO的成功合成,再分别用TG、UV-Vis和BET分析了材料的热稳定性、导电性和比表面积,通过SEM和XRD表征分析了催化剂的形貌和晶体结构。此外,使用PARSTAT电化学工作站进行电化学OER催化性能测试。结果显示,经优化后的CeO2/Cu-MOF/GO催化剂在10 m A·cm-2下具有340 m V的低过电位和77.2 m V·dec-1的Tafel斜率,在碱性条件下具有良好的稳定性,其法拉第效率接近100%。
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