【摘 要】
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超分子化学是一门可以和多学科相互交叉的新兴学科,它的发展离不开大环化学的发展。在过去几十年里冠醚、环糊精、杯芳烃、葫芦脲、柱芳烃等大环化合物相继被开发出来并得以大量研究,其中水溶性大环化合物更是引起了人们的广泛关注。杯吡啶盐就是一类新型水溶性大环化合物,在水溶液中表现出与阴离子客体良好的键合潜能。为了更好地揭示杯吡啶盐与阴离子药物之间的主-客体相互作用规律,我们进行了如下工作:1、我们探讨了杯吡啶
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超分子化学是一门可以和多学科相互交叉的新兴学科,它的发展离不开大环化学的发展。在过去几十年里冠醚、环糊精、杯芳烃、葫芦脲、柱芳烃等大环化合物相继被开发出来并得以大量研究,其中水溶性大环化合物更是引起了人们的广泛关注。杯吡啶盐就是一类新型水溶性大环化合物,在水溶液中表现出与阴离子客体良好的键合潜能。为了更好地揭示杯吡啶盐与阴离子药物之间的主-客体相互作用规律,我们进行了如下工作:1、我们探讨了杯吡啶盐与阴离子抗癌药物甲氨蝶呤二钠在水中的主-客体相互作用。意想不到的是,杯吡啶盐与甲氨蝶呤二钠的络合制备出一种有趣的各向异性针状超分子组装体,而不是普通的各向同性球形超分子两亲组装体。甲氨蝶呤二钠是目前发现的第二个与杯吡啶盐络合形成非球形超分子组装体的阴离子客体。这一发现暗示了未来有可能基于杯吡啶盐与阴离子药物之间的主-客体相互作用构建各种纳米拓扑结构。所得到的具有不同形态的杯吡啶盐与药物超分子组装体可能具有不同的调节阴离子药物疗效的潜能。2、我们利用杯吡啶盐与阴离子抗癌药物苏拉明钠之间强的静电相互作用构建了不规则的超分子组装体。更有趣的是,我们还利用苏拉明钠与紫外光促进作用下去质子化杯吡啶盐在水中的加成产物之间的氢键作用,制备出一种新的规则球形超分子组装体。同样的原理也被应用于由去质子化杯吡啶盐在水中的加成产物形成紫外光促进的规则球形超分子自组装体。将光响应性基团通过复杂且不可逆的共价键连接到结构单元中是构建光响应超分子体系的常见方法之一。与这相比,该项研究结果不仅提供了一种智能、便捷且普适的方法来构建基于去质子化杯吡啶盐的光响应主客体系统,也为开发其它新颖的光响应结构单元提供了新思路。3、我们首先利用杯吡啶盐与膳食补充剂吡咯喹啉醌二钠之间主-客体相互作用构建了一种规则球形超分子组装体。随后在对该组装体p H响应性研究中我们发现碱性条件下杯吡啶盐与吡咯喹啉醌二钠只是形成了简单的络合物。有趣的是,这样一个从分子组装到分子识别的转化可以通过肉眼观测溶液颜色变化获得。该发现提供了一种新颖且便捷的方法用于监控以杯吡啶盐为主体的超分子系统的键合模式变化。此外,这种具有p H响应性的超分子组装体可以实现体外载药释放的可视化,并有望成为一种靶向药物运输载体将药物运输到人体胰腺部位。
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