聚(丙烯酰氧乙基/羟乙基)-DL-天冬酰胺交联核/壳结构温敏性微凝胶的合成

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核/壳结构微凝胶是一种具有独特结构的聚合物复合粒子,是在乳胶粒子核外面包裹了凝胶层而构成的。合成粒子大小合适、粒径分布均匀、高溶胀且可降解的核/壳结构温敏性微凝胶是当前聚合物研究领域的热点之一。本文首先合成了具有生物降解性和生物相容性的交联剂——聚(丙烯酰氧乙基/羟乙基)-DL-天冬酰胺(PAEHEA),然后采用自由基沉淀聚合法,以N-异丙基丙烯酰胺(NIPAAm)为单体材料,合成了PNIPAAm温敏性微凝胶,并以其为种子颗粒,进一步合成了核/壳结构微凝胶,研究了温敏性、体积相转变温度、粒径及粒径分布、溶胀/去溶胀动力学和降解性,并通过TEM、AFM技术研究了其表面形态特征。1、以马来酸酐和氨水为原料,采用微波辐射法合成了聚天冬酰亚胺,得到最佳合成条件。制备了化学改性的聚天冬酰胺交联剂PAEHEA,并通过FT-IR、13C-NMR对其结构进行了表征。2、采用沉淀聚合法制备了PNIPAAm微凝胶,得到最佳合成条件,并对各原料用量进行了考察,发现交联剂PAEHEA、表面活性剂SDS和引发剂APS等的用量对温敏性微凝胶分散液的相转变温度有不同程度的影响,而单体原料NIPAAm的用量对其无显著影响。3、通过自由基沉淀聚合法合成了一系列稳定的核/壳结构微凝胶,采用透光率法考察了核/壳结构微凝胶的温敏性及体积相转变行为。随着壳层材料用量的增多,微凝胶的透光率逐渐减小,相转变行为趋于缓和,体积相转变温度越来越不显著;交联剂PAEHEA的用量越少,微凝胶的透光率越低,相转变行为及体积相转变温度越不明显。4、采用动态激光光散射(DLS)技术考察了核/壳结构微凝胶的粒径及粒径分布和溶胀/去溶胀动力学。壳层材料的用量越多,交联剂用量越少,单体NIPAAm的用量越多,合成的核/壳结构微凝胶粒径越大,微凝胶粒子溶胀能力越高,粒子去溶胀比越大。随着体系温度的升高,微凝胶的粒径逐渐减小;体系温度高于相转变温度时粒径迅速减小,粒子的去溶胀比迅速增大;核/壳结构微凝胶粒径分布随温度的变化曲线呈现V字形,其最低点(30.0 ~ 31.5 oC)所对应的温度为微凝胶的体积相转变温度。5、通过胰蛋白酶对微凝胶、核/壳结构微凝胶分散液的降解实验表明,以交联剂PAEHEA交联的PNIPAAm微凝胶及核/壳结构微凝胶具有良好的可降解性。6、TEM分析表明,微凝胶分散液具有良好的稳定性和单分散性,粒径分布较均匀,同时证明了所合成的微凝胶为核/壳结构。通过AFM观察看出,核/壳结构微凝胶分散液的颗粒清晰,粒子大小均匀,颗粒之间无叠加或粘连,是单分散的粒子。
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