【摘 要】
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氢气具备多种优势,将在未来社会发展中占据重要地位,电解水制氢作为非常有前景的技术引起了各界的广泛关注和深入研究,其中关键部分在于催化剂的研究。贵金属Pt类材料是目前性能最强的催化剂,但是高的成本及有限的储量限制了其推广应用。过渡金属类材料在电解水析氢方向表现较大的潜力,具有巨大的研究意义,但是如何提高其性能和稳定性仍然是一项艰巨的任务。鉴于此背景,本文以磷化钼复合碳材料样品（Mo P/C）为研究对
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氢气具备多种优势,将在未来社会发展中占据重要地位,电解水制氢作为非常有前景的技术引起了各界的广泛关注和深入研究,其中关键部分在于催化剂的研究。贵金属Pt类材料是目前性能最强的催化剂,但是高的成本及有限的储量限制了其推广应用。过渡金属类材料在电解水析氢方向表现较大的潜力,具有巨大的研究意义,但是如何提高其性能和稳定性仍然是一项艰巨的任务。鉴于此背景,本文以磷化钼复合碳材料样品（Mo P/C）为研究对象,探究优化样品性能的各方面参数,主要研究内容如下:（1）以石墨化氮化碳（g-C3N4）为模板剂,通过自热解磷化过程制备得到磷化钼复合碳材料,其中Mo P呈现纳米棒状结构。以此为基础框架,通过高温H2还原的方法使组分完全还原为Mo P,并且对样品形貌进行了修饰,Mo P以纳米棒状结构相互连接,编织为网状结构复合在弯曲多层的碳材料表面,整体呈现镂空的框架结构。得益于该结构,样品表现出优秀的HER性能,电流密度在10 m A·cm-2的时候,样品的过电位为95 m V,Tafel斜率为85 m V·dec-1。（2）在MoP纳米棒状结构的基础上对合成路线进行优化,成功制备得到空心笼状Mo P复合氮、硫、磷多掺杂碳材料的样品（hs-Mo P/NPSC）,其中空心笼状颗粒是由Mo P纳米棒结构相互组装而成,能够尽可能多地暴露出活性位点,比表面积高达261 m2·g-1,丰富孔结构能够极大促进反应中的物质传递过程,有利于氢气脱附;多掺杂碳材料框架结构加速电子传递,提高HER反应速度。在碱性条件下10 m A·cm-2对应的过电位为70 m V,Tafel斜率为87.2 m V·dec-1,性能远超同系列Mo基复合碳材料催化剂,而且可以维持长时间稳定工作状态,在酸性和中性环境下表现也依然优秀。本论文通过结构设计及组分调控策略,成功制备得到了高效稳定的过渡金属/碳基复合材料电催化剂,在电解水析氢应用上展现出优异的性能,这不仅提供了一种非贵金属基析氢催化剂,也为复合碳材料的形貌构筑设计提供了新的思路。
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