当归、川芎及藁本中核受体TR3调控活性的苯酞类成分的分离

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孤儿核受体TR3参与多种细胞不同时期的多种生理活动,可促进增殖,也可抑制增殖,促进凋亡,是调节细胞增殖和凋亡的理想靶点之一。前期实验和文献调研显示部分苯酞类化合物可以靶向核受体TR3发挥抗肿瘤、抗炎等生物活性。本研究选取了几种含有苯酞成分的伞形科常用中药当归(Angelicae Sinensis Radix)、川芎(Chuanxiong Rhizoma)和藁本(Ligustici Rhizoma et Radix),分离并研究其含有的调控核受体TR3活性的苯酞类成分。本研究使用了常规的硅胶柱层析、C18柱层析、中压制备及高效液相制备等分离方法,从三种药材中共分离得到26个单体化合物,利用一维及二维核磁共振波谱、高分辨率质谱、紫外等光谱学数据分析鉴定为26个苯酞类化合物,其中简单苯酞 10个:Senkyunolidel(15),Z-6-hydroxy-7-methoxydihydroligustilide(16),SenkyunolideA(17),Neocnidilide(18),11-AngeloysenkyunolideF(19),SenkyunolideB(20),SenkyunolideC(21),Z-ligustilide(24),E-ligustilide(25),n-Buthlphthalide(26);二聚苯酞 16个:Angeolide(1),Tokinolide B methyl ester(2),Angeolide methyl ester(3),Z,Z-6.6’,7.3’a-diligustilide(4),Gelispirolide(5),Z-6.8’,7.3’-diligustilide(6),3E,3’E-6.6’,7.3’a-diligustilide(7),3Z-6R,7S,3’R,8’R-6.8’,7.3’-diligustilide(8),3Z,3’E-6.6,,7.3’a-diligustilide(9),3Z-6S,7R,3’S,8’R-6.8,,7.3’-diligustilide(10),3E-6R,7S,3’S,8’R-6.8’,7.3’-diligustilide(11),Chuanxiongdiolide A(12),3,3’Z-6.7’,7.6’-diligustilide(13),Tokinolide A(14),Senkyunolide P(22),Z-3,8-dihydro-6,6’,7,3’a-diligustilide(23)。二聚苯酞类化合物中化合物7-11为新化合物。为了初步检测分离到的苯酞类化合物是否具有调控孤儿核受体TR3的活性,本研究选取了若干当前在当归、川芎和藁本中所提取得到的以及前期提取到的苯酞类化合物(C8-C29),利用双报告基因分析方法进行了化合物对TR3转录激活影响的检测,结果发现化合物1、C4、C8、Cll、C12、C20对核受体TR3具有明显的转录激活的作用,尤其是C12的作用最为显著,而化合物4、6、24对核受体TR3具有明显的转录抑制作用。本研究还利用报告基因分析检测了苯酞类化合物对NF-κB转录激活的影响,发现化合物2,5能够明显抑制NF-κB转录激活,化合物13、14、20、24等也显示一定程度的抑制效果。为了初步观察苯酞类化合物的细胞毒性,本研究中采用MTT法检测了苯酞类化合物对人肺癌H460细胞的细胞毒性,实验结果发现在浓度20 μM时,化合物C28能够强烈抑制H460细胞的增殖,化合物1、14、C8、C11、C12能明显抑制细胞增殖。以上初步的生物活性结果为课题后续研究苯酞类化合物的生物学功能及调控TR3的作用和机制提供一定的参考。
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