物联网的发展要求器件设备轻便、无线、可穿戴,但是由于缺乏电缆供电以及电池空间和使用时间上的限制,使得方便持续地为这些设备供电成为一个挑战。可穿戴热电器件有望通过材料的热电效应将环境热能转化为电能来解决这一挑战。热电技术作为一种能够直接将热能和电能互相转化的能源转换技术,具有绿色无污染、安全可靠、可重复利用、无位置限制等诸多优点。然而,传统热电材料大多存在机械稳定性差或室温热电转换效率低等问题。针对上述问题,本论文采用第一性原理计算的密度泛函理论（DFT）与玻尔兹曼输运方程相结合的方法,提出了一种利用Janus结构过渡金属硫族化合物获取高热电转换性能的新策略,阐明了体系中电偶极子和Rashba效应的协同作用机制,筛选并获得了兼具高室温热电转换效率、高柔韧性和机械稳定性的材料。在本论文中,选择12种电子结构优异的H相单层Janus结构过渡金属硫族化合物MXY（M=Zr,Mo,Hf,W;X≠Y=S,Se,Te）作为潜在的可穿戴热电材料研究对象。通过系统研究这12种体系的晶体结构特点和电子结构特征,筛选出最具高热电性能的材料-WSTe,发现了其Rashba型能带劈裂特征及其对电子能态密度、电子自旋取向等的影响。的计算结果表明,在Rashba型自旋轨道耦合效应与其垂直方向电偶极子的协同作用下,单层WSTe体系的功率因子得到有效提高,室温下当掺杂浓度为2×1020 cm-3时功率因子为7.94 m W/m K~2。此外,基于晶格动力学分析,WSTe体系晶格振动方式存在显著的垂直层面的非谐性振动特点,并且垂直面内声学振动模式和光学振动模式都与电偶极子存在较强耦合。基于三声子散射机制,通过进一步求解玻尔兹曼方程,发现晶格热导率受到很大抑制,室温下为2.74 Wm-1K-1,这在比单层Mo S2体系热导率小一个数量级。在室温下,WSTe体系的ZT值在掺杂浓度为1.5×1020 cm-3时最大值达到0.41,是目前获得的室温下热电转换效率最好的过渡金属硫族化合物二维热电材料之一,其中无量纲的热电优值ZT值,用来衡量材料本征的热电转换效率。同时还探索了单层WSTe的优异柔韧性和机械性能,WSTe的平面内方向延伸率可与Mo S2相媲美。最后,通过施加双轴应变用,进一步研究了在施加双轴应变状态下材料的热电转换效率。发现一定应变范围（-2%～4%）,WSTe材料的功率因子在固定掺杂浓度(1.5×1020 cm-3)下保持在较高水平（8m W/m K~2）,表明其在可穿戴热电材料中的潜在应用前景。