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随着建筑、汽车、国防等领域对阻尼材料的要求越来越高,高聚物阻尼材料的研发与应用正在成为材料学领域研究的热点。本课题采用分子动力学模拟方法从分子层面研究了有机极性小分子／橡胶基阻尼材料的微观结构和凝聚态性能。利用分子模拟软件计算了不同阻尼复合材料体系内部原子的电荷分布情况,预测复合材料内部可能形成氢键的缔合难易程度和种类及数量,结合具体热性能和动态力学性能表征反向验证分子动力学模拟的准确性。(1)利用分子动力学模拟分析研究了受阻酚AO-80／丙烯酸酯橡胶(AO-80/ACM)复合材料体系内部原子的电荷分布情况,预测AO-80/ACM复合材料内部可能形成A,B,C三种类型的氢键。A型氢键为受阻酚AO-80小分子上的羟基氢原子(AO-80)-OH与ACM橡胶大分子链上的羰基氧原子(ACM)-C=O形成的分子间氢键,用(AO-80)-OH…O=C-(ACM)表示；B型氢键为受阻酚AO-80小分子上的羟基氢原子(AO-80)-OH与AO-80上的羰基氧原子(AO-80)-C=O形成的氢键,用(AO-80)-OH…O=C-(AO-80)表示；C型氢键为受阻酚AO-80小分子上的羟基氢原子(AO-80)-OH与AO-80上的羟基氧原子(AO-80)-HO形成的氢键,用(AO-80)-OH…OH-(AO-80)表示。同时发现,任意AO-80添加份数的AO-80/ACM复合材料均有A型氢键的形成,C型氢键则需AO-80添加份数达到61份时才能出现,而B型氢键则需AO-80添加份数达到80份时才能出现,即AO-80/ACM复合材料内部最先形成A型氢键,最难形成B型氢键。通过分子动力学模拟计算了不同AO-80添加份数的复合材料的自由体积分数(FFV)和内聚能密度(CED),发现复合材料的自由体积分数随AO-80添加份数的增加逐渐减小,而内聚能密度则逐渐变大,因此预测AO-80/ACM(99/100)复合材料具有最好的阻尼性能。动态力学性能测试结果发现AO-80/ACM(99/100)复合材料具有最高的玻璃化温度(Tg)和最大的损耗因子(tan δ),证明分子动力学模拟的准确性。(2)通过分子动力学模拟法研究了不同受阻酚添加份数的受阻酚AO-60/聚丙烯酸酯橡胶(AO-60/ACM)复合材料体系中的原子分布情况,获得不同原子(AO-60)-OH…O=C-(ACM)、(AO-60)-OH…O=C-(AO-60)和(AO-60)-OH…OH-(ACM)间的径向分布函数(RDF),结合氢键特点统计分析发现AO-60/ACM复合体系中可存在两种氢键,即(AO-60)-OH…O=C-(ACM)A型和(AO-60)-OH…O=C-(AO-60)B型,且B型氢键需AO-60添加份数达到58份时才出现,而添加98份AO-60的AO-60/ACM复合材料含有最多的A型氢键。通过分子动力学模拟同时计算了不同份数AO-60复合材料的自由体积分数(FFV),发现FFV随AO-60加入份数的增加逐渐变小,表明其分子间距变小、分子间相互作用力增大,可预测其阻尼性能逐渐提高。FTIR结果显示当AO-60添加份数达到58时存在两种氢键,DSC和DMTA测试结果发现AO-60/ACM(98/100)拥有最高玻璃化温度(Tg)和最大损耗因子值(tanδ),与分子模拟结果一致。(3)为深入研究小分子与橡胶基体间形成的氢键网络对复合材料阻尼性能的影响,本部分研究制备了一种含有大量氢键的复合材料,双酚A/丁腈橡胶(BPS/NBR)复合材料。通过分子动力学模拟法研究了不同双酚A添加份数的BPS/NBR复合材料体系中的原子电荷分布情况,获得不同原子(BPA)-OH…N≡C-(NBR)、(BPA)-OH…O-(BPA)间的径向分布函数,结合氢键特点统计分析发现BPS/NBR复合材料体系中可存在两种氢键,即(BPA)-OH…N≡C-(NBR)A型和(BPA)-OH…O-(BPA)B型。统计发现BPA/NBR(61/100)复合材料含有最多的A型氢键,同时计算得到61份双酚A添加份数的复合材料拥有最小的自由体积分数和最大的内聚能密度,预测此组分的复合材料阻尼性能最佳。温度——氢键关系研究发现温度升高会导致体系内部A型氢键数量变少。