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近年来,石墨烯/环氧复合材料因在机械性能、导热及导电性能方面表现出的优势,成为相关领域的研究热点。但通常直接混合的石墨烯/环氧复合材料在制备过程中普遍存在着石墨烯片的分散困难及无序性排列等问题,成为制约复合材料性能提高的重要因素,严重限制其在多领域中的广泛应用。针对上述问题,本论文提出将石墨烯片进行预成型处理,共价构建三维石墨烯预成型体(3DGA)宏观材料,作为环氧树脂的增强体,采用树脂传递模塑(RTM)成型方法制备3DGA/环氧复合材料,与直接混合制备的热剥离石墨烯(EG)/环氧复合材料性能形成鲜明的对比。通过研究3DGA的微观孔结构,探索其与3DGA/环氧复合材料的力学、热力学及导电性能之间的构效关系。本研究的主要研究内容主要包括以下方面:(1)采用RTM方法制备3DGA/环氧复合材料,与直接混合法制备的EG/环氧复合材料的性能进行对比。结果表明,当EG含量为0.10 wt%时,EG/环氧复合材料性能较佳,继续增加EG含量至0.20 wt%,复合材料的性能反而降低;但较高增强体含量(0.20 wt%)的3DGA/环氧复合材料的拉伸、弯曲、压缩热稳定性相对于EG/环氧复合材料具有显著的优势,甚至至少提高了一倍以上。这充分说明了本研究思路的可行性。(2)减小石墨烯片的粒径,构建孔径不断缩小的3DGA,研究3DGA的孔径对复合材料性能的影响。当3DGA的孔径由几十微米减小到几微米,3DGA在复合材料中的含量由0.19 wt%增加到0.58 wt%,3DGA/环氧复合材料的性能持续提升,其中压缩强度提高了41.7%,弯曲强度和模量分别提升了78.4%和50.5%,玻璃化转变温度升高10℃。(3)采用元素标记、FESEM及附带的EDX证明复合材料中具有完整的3DGA网络结构,经简单的热处理过程,3DGA依然维持良好的三维连通的导电网络状态,其环氧复合材料的导电性提高了近6个数量级,并且复合材料的压缩性能只有轻微的减小。这种石墨烯片构建的3DGA网络结构在提高材料导电性方面具有足够的优势。