鉴于温室效应所造成的危害日趋严重,对于温室效应的治理刻不容缓,找出一种既经济又快速的治理方式具有重要的研究意义。泥页岩中粘土矿物分布广泛,可以作为一种天然的吸附剂,对二氧化碳进行地质封存。目前国内外学者主要通过实验方法研究粘土矿物对二氧化碳的吸附性能,但实验方法不能准确地反映出微观吸附机理,因此,使用分子模拟的方法来进行粘土矿物对于二氧化碳吸附性能的研究逐渐被人们所重视。本文通过Materials Studio模拟软件,构建了四种粘土矿物——高岭石、蒙脱石、伊利石以及1:1伊蒙混层的结构模型,并进行了优化,而后分别构建了四种粘土矿物孔径为2nm、4nm以及6nm的孔隙结构。运用蒙特卡罗、分子力学以及分子动力学等模拟方法,研究了四种粘土矿物对二氧化碳的吸附性能,并做出比较。模拟结果如下:(1)四种粘土矿物不同孔径的孔隙结构中对二氧化碳的吸附量均是随着埋深的增大呈现先增大后减小的趋势,其中,高岭石吸附量在0.75km处达到最大,其余三种粘土矿物都是在0.5km达到吸附量最大值。四种粘土矿物对二氧化碳的吸附量都是随着孔径的增大而逐渐增大,但吸附热却随着孔径的增大而逐渐减小。二氧化碳在四种粘土矿物孔隙中都会形成三个吸附层,分别为靠近壁面的主要吸附层,在远离壁面方向靠近主要吸附层的次要吸附层以及孔隙中央的游离层。同一条件下四种粘土矿物对二氧化碳吸附能力大小顺序为:蒙脱石>1:1伊蒙混层>伊利石>高岭石。四种粘土矿物孔隙构型对二氧化碳的吸附都为物理吸附。(2)四种粘土矿物孔隙结构中,同一条件下四面体氧对二氧化碳的吸附作用大于四面体硅。四面体氧与四面体硅对二氧化碳的吸附作用均主要为非键作用中的范德华力。二氧化碳与蒙脱石孔隙结构中四面体氧和四面体硅的吸附作用最大。(3)二氧化碳自扩散系数随着埋深的增加而逐渐增大,随着粘土矿物的孔径的增大逐渐增大。经过模拟研究可以得出,在0.5km到0.75km的埋深范围内的粘土矿物是最适合进行二氧化碳地质封存的。