食品中小分子污染物印迹聚合物制备及特性分析

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食品中存在一些小分子有毒物质,分离富集困难,给检测带来一定的困扰,而分子印迹固相萃取在食品安全检测中的应用使得样品的纯化更方便。本文合成了酪胺和3-硝基丙酸分子印迹聚合物,研究了其识别特性进行,并将其应用于食品分析中,具体如下:用量子化学法,采用Gaussian软件中Hartree-Fock方法6-31G(d)基组计算模板分子酪胺和4种功能单体甲基丙烯酸(MAA)、丙烯酸(AA)、甲基丙烯酸甲酯(MMA)、对乙烯基苯甲酸(P-VBA)的能量,模拟并探讨不同功能单体对酪胺的选择性,以此确定最佳功能单体。用结合能(△E)来反映酪胺与不同功能单体之间的相互作用,比较模板分子与功能单体相互作用的强弱,选择最佳功能单体,计算机模拟结果表明MAA和P-VBA与模板分子的结合能(△E)最大,作用力较强,且最佳反应比为1:3,从而为合成高亲和性的酪胺分子印迹聚合物,实现酪胺快速检测提供理论基础。通过本体聚合法以酪胺为模板分子,对乙烯基苯甲酸(P-VBA)为功能单体,乙二醇二甲基丙烯酸酯(EGDMA)为交联剂,偶氮二异丁腈(AIBN)为引发剂,在乙腈中制备了酪胺分子印迹聚合物。通过红外和核磁共振研究酪胺和P-VBA的相互作用。通过平衡吸附实验和Scatchard分析研究印迹聚合物对酪胺的吸附特性,结果表明在2 h后达到吸附平衡,最大表观吸附量为337.31μmol/g,解离常数为0.15mmol/L,达到了较好的吸附效果,通过紫外扫描分析得出该印迹聚合物对酪胺存在单一的结合位点,通过特异性吸附实验比较MIP对酪胺和其结构类似物的选择性,结果表明MIP对酪胺具有良好的特异吸附性。建立分子印迹固相萃取与高效液相色谱联用快速测定酱油中酪胺含量的方法。采用本体聚合法合成分子印迹聚合物,以此作为为填料自制固相萃取柱。优化上样溶剂、流速、淋洗及洗脱溶剂等条件,采用优化的条件萃取酱油中的酪胺,高效液相色谱测定。固相萃取优化条件为:上样溶剂为5%乙醇水溶液,1 m L 10%甲醇为淋洗液,3 m L 40%乙腈为洗脱液,流速均控制在0.5 m L/min。在加标浓度为5μg/m L和10μg/m L的3种酱油所得到的平均回收率在86.95%~106.06%之间。本方法能快速分离酱油中酪胺,样品前处理效率高,方法灵敏度高,适用于食品中酪胺的痕量分析。通过计算机模拟技术筛选出最佳功能单体丙烯酰胺(AM),以硅胶为载体,采用表面分子印迹法热聚合的方式,以琥珀酸(SA)为替代模板分子合成表面分子印迹聚合物(SMIP),实验结果表明该聚合物SA-SMIP对3-硝基丙酸(3-NPA)具有较高的选择性和吸附能力,在浓度为1 mmol/L的3-NPA溶液中,SA-SMIP对3-NPA的吸附量最大,达到114.78μmol/g,其次是(3-NPA)-SMIP,均远高于空白聚合物。特异性吸附实验结果表明该SA-SMIP对3-NPA具有很好的吸附特性。
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