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由于化石能源的过度利用和“三废”污染的大量排放,使得当今社会面临严峻的环境污染与能源危机,并成为制约人类发展的重要问题。太阳能作为一种重要的可再生能源,如果能将其直接转化为清洁燃料或者利用太阳能分解污染物,有望缓解当前的能源和环境危机,是未来可持续发展绿色经济的主要科学技术之一。目前光能转化材料主要研究低维粉体材料,其存在光谱利用率低、不利回收与反复使用、光催化反应吸附动力学与反应动力学不相匹配等问题,限制了其在实际中的应用。近年来兴起的三维多孔光能转化材料,拥有特殊的孔道结构,不仅提升了材料的比表面积,提高了材料的吸附和物质传输性能,同时为物质的储存和反应的发生提供了足够的场所;此外,材料的机械弹性性能也得到了有效改善,具备长期稳定性,可以便捷实现材料的有效回收利用,并且可以有效改善低维材料所面临的众多缺陷。针对以上考虑,本文主要从多种三维多孔光能转化材料的设计和应用出发,利用材料独特的性质,开发其在水体和大气环境中污染物去除的应用潜力,主要研究内容及结果如下:(1)首先利用内含丰富-NHx和-OH等官能团的纤维状结构氮化碳(h-CN),对石墨烯(r-GO)进行修饰,并通过水热反应构建了三维多孔石墨烯基复合材料(3D h-CN/r-GO),不仅提高了材料的光谱利用范围,同时提升了材料的光热转化效率。利用材料优异的光热转化和污染物吸附性能,实现了界面光蒸发处理高盐废水,并有效回收利用水资源。结果显示,复合材料的光蒸汽转化效率高达90.4%,相比纯水提升了6.6倍,并且处理过程中对污染物及盐分的截留率高达98%左右。(2)基于(1)中三维多孔光热转化体系对高盐废水的处理,证实了三维多孔材料具备宽光谱吸收、高比表面积以及高光能转化效率等特点。但考虑到处理过程中仅对污染物进行了吸附浓集,材料中的污染物经脱附后并未得到实质性处理,仍旧存在二次污染的潜在风险。因此利用1D C3N4纳米线和2D C3N4纳米片进行组装构筑了新型3D C3N4光催化材料,利用材料吸附浓集污染物的同时,通过光催化作用及时实现污染物的降解去除。结果表明,3D C3N4光催化材料不仅保持了低维材料原有的光吸收和污染物吸附特性,同时拓展了三维多孔体系独特的性质,其光能转化效率大大提升,光生载流子的复合得到了有效抑制,并且可以实现材料的稳定回收和循环利用。另外,与传统光催化体系相比较,其污染物处理效率提升了10倍之余。(3)基于(1)和(2)中构建的三维多孔光能转化体系对污染水体实现了高效浓集和降解,进一步说明了三维多孔结构的设计对材料光能吸收、光生载流子分离、物质捕获和吸附性质等实现了多方面的改善。当下除了面临严峻的水体污染问题,CO2的过度排放也是当今社会的一大难题,由于许多CO2还原过程为吸热过程,因此,设想将光热和光催化进行联合,构建集光热和光催化性能于一体的三维多孔材料,利用多孔结构提供的独特性质以及材料局部升温的特点,进一步提升材料光催化还原CO2的效率。结果显示,三维多孔Cu/Cu2O/Cu2S复合材料介导光催化还原CO2的过程中,由于光热效应的加入,促使光催化CO2还原性能提升了2.4倍,并且材料在长期光催化还原的条件下保持良好的反应活性和结构稳定性。综上所述,本论文先后构筑了三维多孔光热体系、光催化体系以及光热光催化协同体系,利用多孔结构以及相关改性所赋予材料的宽光谱吸收、高光能转化以及高处理效率等众多优点,对水体和大气污染物实现了较好的处理,为缓解环境污染问题提供了新的思路。