CexPr1-xO2-δ复合氧化物的制备、表征及催化性能研究

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1、采用溶胶-凝胶法制备了500℃焙烧的CexPr1-xO2-δ复合氧化物,并用XRD和Raman光谱对复合氧化物的结构进行了表征。结果表明,当x>0.7时Pr离子完全进入CeO2晶格中形成单一立方相固溶体。CexPr1-xO2-δ(x>0.3)复合氧化物在465cm-1和1150cm-1附近出现具有CaF2结构的Raman特征峰,和由氧空穴引起的不对称振动产生的570cm-1和195cm-1Raman谱峰。固溶体的形成使还原温度降低,提高了复合氧化物的还原性能。CO和甲醇氧化活性表明氧空穴的存在对CO氧化活性有一定对应关系;而CH4氧化活性则与还原温度和强度有关。 2、采用溶胶-凝胶法制备了900℃焙烧的CexPr1-xO2-δ系列复合氧化物,并用XRD、Raman、XPS、O2-TPD和TPR等实验技术对复合氧化物的性质进行了表征。结果表明,当x≥0.5时Pr离子完全进入CeO2晶格中形成单一立方相固溶体,当x<0.5时,部分Pr离子进入到CeO2晶格中,过量的以Pr6O11形式存在。CexPr1-xO2-δ(x>0.3)复合氧化物在465cm-1和1150cm-1附近出现具有CaF2结构的Raman特征峰,和由氧空穴引起的不对称振动产生的570cm-1和195cm-1Raman谱峰。XPS结果表明Pr富集在CexPr1-xO2-δ复合氧化物的表面。根据I570/I465随Ce含量的变化出现拐点和不同激发波长拐点位置的变化,推测CexPr1-xO2-δ复合氧化物的表层为富Pr固溶体相,内层是富Ce固溶体相。随Ce的含量升高表面层的厚度降低。O2-TPD和TPR结果说明,固溶体的生成提高了催化剂的稳定性、氧化还原性能和抗烧结能力。焙烧温度对CeO2的Raman谱峰强度影响明显,而对
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