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温室气体所引起的全球气候变暖问题已经成为全世界关注的焦点。CO2是最重要的温室气体,同时也是重要的碳资源。越来越多的人致力于研究CO2的捕集、封存和利用技术。目前应用最为广泛的CO2捕集方法是有机胺吸收法。在众多有机胺吸收法中,N-甲基二乙醇胺(MDEA)由于其具有化学稳定性好、吸收负荷高、腐蚀性小、再生能耗低等优点,但其也具有CO2吸收速率低的缺点,因而推广受到了一定的限制。向MDEA溶液中加入活化剂,促进其捕集CO2的性能,成为克服MDEA缺陷的关键手段。碳酸酐酶(CA酶)是迄今为止发现的最高效的CO2水合催化剂,它能将CO2快速转化为HCO3ˉ,从而有效促进了CO2吸收。但游离CA酶具有稳定性差、回收能力低的缺点,阻碍了CA酶的工业化应用。因此,本文采用环氧基磁性复合微球固定化CA酶,并利用固定化CA酶催化MDEA水溶液吸收CO2,以达到高效、经济碳捕集的目标。主要的研究结果如下: (1)本文用共沉淀法制备Fe3O4,随后通过改性使其表面携带双键,最后通过聚合法合成环氧基磁性复合微球。实验制备所得的环氧基磁性复合微球聚合良好,且表面携带环氧基团,磁性复合微球内部Fe3O4的质量分数为47%,饱和磁强度为48.75emu g-1,并且呈现超顺磁性。将其应用于固定化CA酶,CA酶通过共价结合成功固定。 (2)通过对CA酶催化MDEA水溶液吸收CO2性能的研究表明,游离CA酶和固定化CA酶均能高效催化MDEA水溶液吸收CO2,在最佳催化温度313.15K下,固定化CA酶催化效果较弱。但固定化CA酶的贮藏稳定性和重复利用性较好。 (3)通过对MDEA水溶液吸收CO2机理以及CA酶催化CO2水解机理的研究表明,CA酶通过促进CO2水解实现了MDEA水溶液吸收CO2吸收速率的提高。基于双膜理论,本文建立了CA酶催化MDEA水溶液吸收CO2体系的传质反应动力学模型,并获得了重要的动力学参数,在313.15K条件下,投加与未投加CA酶,MDEA水溶液吸收CO2的二级反应速率常数分别为:415、929m3 kmol-1 s-1。MDEA水溶液吸收CO2的二级反应速率常数k2和增强因子E都随CA酶投加量的增加而增大,并且呈线性关系。 CA酶催化MDEA水溶液捕集CO2作为新型的CO2捕集方法,结合了CA酶与MDEA水溶液捕集CO2的优势,它将为CO2更有效的控制和减排提供策略,另外,本课题的研究将为该技术的应用奠定更加扎实的理论基础。