锂离子电池的快速发展缓解了化石能源的消耗,然而以电动汽车为代表的高能耗产品迅速兴起,高性能锂离子电池的研发成为电动汽车全面取代燃油车的关键。作为锂离子电池发展的关键因素,正极材料影响着锂离子电池的稳定性、成本、能量密度以及使用寿命,所以先进正极材料的开发至关重要。高镍正极材料（LiNixCoyMnzO2,x＞0.8）具有低成本、低污染、高容量以及易于规模化生产等优势,成为动力电池领域最具潜力的正极材料。然而,界面不稳定、结构稳定性和热稳定性差、充放电过程中剧烈的晶格呼吸以及相变依旧阻碍着高镍正极材料的全面商业化。考虑以上因素,本论文首先通过共沉淀法合成具有特殊浓度梯度的前驱体(Ni0.8Co0.1Mn0.1（OH）2),然后通过对工艺参数系统的探究,采用固相烧结法制备了梯度正极材料（FCG-NCM811）,随后通过表面包覆和掺杂进一步改善FCG-NCM811的电化学性能和结构稳定性,最后,由于钴价不断攀升,对无钴高镍材料（NM91）也进行了系统研究,通过对比不同阳离子掺杂效果,揭示了掺杂离子的作用机理,具体研究内容和结果如下:（1）梯度前驱体Ni0.8Co0.1Mn0.1（OH）2的制备以及烧结工艺优化。主要通过精细的共沉淀法,经过对前驱体制备过程中络合剂浓度、p H以及搅拌速度的控制,制备出粒径均匀、表面光滑且具有浓度梯度的前驱体。然后,通过对烧结温度、配锂量以及烧结时间的探究,确定了合成具有全梯度正极材料（FCG-NCM811）所需要的最优条件。测试结果表明:在优化的烧结工艺下获得的全梯度材料FCG-NCM811结晶程度良好,初级颗粒尺寸在200-400 nm之间。在循环100圈后,仍然保持92.0%的循环保持率,具有优异的比容量和循环稳定性。（2）对FCG-NCM811进行表面包覆和掺杂改性研究。提出了一种简便且有效的表面改性策略,通过湿法包覆在FCG-NCM811颗粒表面均匀地制备了快离子导体LiNb O3包覆层,详细的对比了具有LiNb O3涂层的FCG-NCM811、FCG-NCM811和传统的NCM811结构稳定性以及电化学性能。LiNb O3作为快离子导体涂层,将正极表面与电解液有效隔离,缓解了电解液分解产生的HF对正极材料的腐蚀,而且在涂层厚度适当时加速了锂离子传导。包覆浓度最优的N-FCG-NCM811@LNO展现了优异的高电压性能（在1 C电流密度下,电压窗口为3.0-4.4 V时,300次循环后容量保持率为85.1%,电压窗口为3.0-4.5 V时,200次循环后容量保持率为80.5%）和高倍率性能(在大电流密度10 C下,放电比容量达162.4 m Ah g-1)。（3）无钴高镍NM91材料及其掺杂改性研究。通过对无钴高镍材料NM91进行不同种类阳离子的掺杂改性,详细评估了不同的阳离子对于无钴高镍正极材料的作用效果。研究结果表明,具有大半径、高价态同时与氧进行高键能成键的阳离子可以最大程度上提升无钴高镍材料的性能。物性表征及电化学数据测试表明,钽离子(Ta5+)掺杂的NM91（NM@Ta）拥有最稳定的循环性能(在1 C电流密度下,100次循环后仍有178.3 m Ah g–1的放电比容量以及86.8%的容量保持率,在300次循环后,仍可保持151.0 m Ah g–1的比容量以及73.5%的循环保持率),不仅如此,Ta5+掺杂还提升了无钴高镍材料的结构稳定性以及Li+传输速率,对于其他层状三元正极材料也具有借鉴和参考意义。