GO/TA-HD复合材料的制备及吸附性能研究

来源 :西南石油大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:nalbuphine
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近年来,现代工业的发展使得大量含染料和重金属离子的废水排入水体之中,由于其成分复杂难以降解且易通过食物链在生物体内富集,给生态环境和人类健康带来了严重威胁,如何更好地治理水污染是当前亟待解决的问题。针对以上问题,本论文选题研究制备了一种具有选择吸附性的氧化石墨烯/席夫碱聚合物复合材料吸附剂,探究其吸附染料和重金属离子的性能,以期用于水污染治理。氧化石墨烯(GO)作为一种新型纳米吸附材料,由于其巨大的比表面积及表面丰富的含氧基团,在环境处理方面表现出强大优势。但GO在储存或使用过程中易结块,导致难以与水分离,在实际应用中存在困难。因此,氧化石墨烯通常与其他材料复合。研究表明,以往的方法大多需要高温和/或较长的反应时间才能形成共价改性氧化石墨烯,成本高昂且耗能高。值得一提的是,本课题组曾报道过可吸附染料、内分泌干扰物、药物和金属离子的有机凝胶非共价功能化氧化石墨烯吸附剂。因此,席夫碱聚合物对氧化石墨烯非共价功能化的研究引起了我们极大的兴趣。本文使用己二胺(HD)与对苯二甲醛(TA)在室温下脱水缩合制得席夫碱聚合物TA-HD,后将其与GO进行非共价结合制得GO/TA-HD复合材料。通过SEM、TEM、AFM、XRD、TG等对氧化石墨烯、席夫碱聚合物及改性氧化石墨烯复合材料的表征确认了其结构形态。利用批量吸附实验的方法,研究了不同影响因素对吸附材料去除水中污染物的影响;在此基础上运用各种等温线模型、动力学模型以及热力学模型对吸附平衡数据进行了拟合分析;并且通过FI-IR、XPS对吸附作用力进行了探讨;最后研究了改性氧化石墨烯复合材料的选择吸附性以及循环使用性。实验结果显示,GO/TA-HD复合材料对于吸附染料具有广谱性;吸附剂对染料和重金属的吸附性能均随着pH值的增加而增大,并且具有较快的吸附速率及良好的吸附能力,对孔雀石绿(MG)和镉离子(Cd2+)的平衡吸附量分别达到2926.65 mg/g、1004.49 mg/g,超过了大多数石墨烯基改性材料的吸附能力。Freundlich吸附等温线模型可更好地描述GO/TA-HD对染料MG的吸附过程,而GO/TA-HD对镉离子的吸附则更符合Langmuir等温模型;同时对MG、Cd2+的吸附行为均遵循准二阶动力学拟合且吸附是吸热自发进行的过程。红外光谱表征显示复合材料通过氢键、π-π堆积以及静电相互作用吸附阳离子染料;XPS能谱结果表明镉离子与GO/TA-HD表面存在配位络合作用与静电作用;染料与重金属二元体系同时存在着竞争及协同作用。经过6次循环利用后对MG的去除率依然高达86.2%,Cd2+的去除率仍保持在87.8%,表明吸附剂具有回收再利用的可能。同时,该吸附剂制备工艺简单,不需要高温高压,成本低且节能。TA,HD和GO仅需在溶剂中混合搅拌,然后清洗和冷冻干燥。
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