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新型储能器件的研发要求材料的介电性能达到更高水平。导电填料/聚合物基纳米介电复合材料凭借其较低的密度、良好的加工性能和力学性能,广泛受到研究人员的青睐。然而,在渗流阈附近此种材料极高的介电损耗限制了其在工业领域的应用。因此,本文采用悬浮聚合的方法,实现了交联聚合物对碳纳米管的有效包覆,并在此基础上成功制备了三种高介电低损耗的复合材料。主要工作包括:1、以二乙烯基苯(DVB)为活性单体,采用自由基原位悬浮聚合的方法,成功制备了DVB交联聚合物包覆的DVB@MWCNTs杂化材料。该方法为一步投料,反应条件温和、实验步骤简单,通过调节MWCNTs浓度、单体添加量和溶剂的种类,可以控制包覆层厚度在5-80nm之间,同时,包覆层中仍含有未反应的碳碳双键、具有可设计性。2、以DVB单体为桥梁,加入第二单体马来酸酐,通过控制二乙烯基苯和马来酸酐的添加比例、MWCNTs浓度、和溶剂的种类,成功制备了包覆层厚度可在10-70nm之间进行调控的DVB-MA@MWCNTs杂化材料。采用FTIR、XPS等各种测试方法,证明了包覆层中具有酸酐基团。3、采用不同包覆层厚度和长度的DVB@MWCNTs分别与环氧树脂、聚苯乙烯制成了复合材料。结果表明,复合材料介电性能的调控取决于MWCNTs表面包覆层的厚度,所用DVB@MWCNTs纳米介电填料的长度以及基体树脂的种类。具体表现在,当采用包覆层较薄的DVB@MWCNTs时,对于包覆层与基体相容性较好的PS复合体系,使用较短的MWCNTs即可使体系介电实部达到较高水平;对于DVB包覆层与基体相容性不好的环氧树脂复合体系,采用长尺寸、DVB包覆层较薄的DVB@MWCNTs可使复合体系介电实部达到较高水平。此种现象与DVB@MWCNTs与基体界面层间的极化作用有关。最终,我们成功制备了介电常数>100,介电损耗小于0.1的环氧树脂和聚苯乙烯复合材料。4、以DVB-MA@MWCNTs为介电填料,聚醚型热塑性聚氨酯(TPU)为树脂基体,采用溶液共混-反沉淀-热压的方法制备了含有不同质量分数DVB-MA@MWCNTs的TPU复合材料。我们对复合材料进行了红外、XRD、力学以及介电性能表征,结果表明酸酐基团的存在使得MWCNTs与基体间有更良好的相容性,制备的复合材料在特定频率范围内介电性能优异。