在当前巨大的碳减排压力下,如何推动煤炭向化学品的转化,同时减少其转化过程中的碳排放,是应对化石能源挑战的一个重要方向。基于此,本研究提出了以高品质煤焦油和二氧化碳零排放为目标的煤炭高效转化系统概念,命名为碳捕集及转化耦合煤热解技术,该技术的系统中耦合了甲烷/热解气化学链燃烧（供热单元）、甲烷-二氧化碳重整（合成气制备单元）、富氢气氛下煤快速热解（产品生产单元）和二氧化碳加氢制甲烷（碳转化单元）四项技术。系统中使用的热量来自于甲烷/热解气的化学链燃烧;燃烧过程中产生的二氧化碳通过二氧化碳加氢制甲烷和甲烷-二氧化碳重整两项技术实现合成气的生产;合成气为煤快速热解提供富氢气氛,提高煤焦油的产量与品质;热解气与未反应的合成气将参与化学链燃烧,实现系统碳捕集。本研究对系统中的重点单元技术开展了基础研究,为整个系统的构建提供了工艺支持。化学链燃烧单元的目的为供给系统热量的同时捕集高纯度二氧化碳,研究重点为开发高效、稳定、低成本的载氧体和优化燃烧工艺。本单元采用的载氧体为铜基氧化铝载氧体,合成方法采用了机械混合法（MM）、浸渍法（IM）与共沉淀法（CP）,并通过热重分析仪、固定床反应器测试了各载氧体在多循环甲烷燃烧实验中的反应性、载氧能力与稳定性。实验结果表明,积碳是导致低燃烧效率与载氧体失活的重要原因,其在800℃十循环后导致了MM、IM和CP三种载氧体二氧化碳选择性分别降低了27%、25%和44%,BJH孔容降低了40%、47%和31%。通入水蒸气对积碳的消除作用明显,使得三种载氧体的二氧化碳选择性提高至近100%,并且孔容仅下降了22%、11%和16%。通过分析载氧体使用前后的物相、结构、形貌等变化后发现,800℃下水蒸气的引入加强了载氧体的氧化还原深度,提高了载氧体表面铜的分散度,使之形成了均匀的小颗粒铜包覆层。因此,水蒸气辅助下的甲烷化学链燃烧的效率与载氧体的使用寿命得到了极大的提升,同时该工艺可降低对载氧体反应性与稳定性的要求,以降低载氧体成本。本单元的研究同时尝试使用粉煤灰作载体进行载氧体的合成,结果表明铜基粉煤灰载氧体具有优秀的抗积碳性能和甲烷反应性;其中浸渍法合成的载氧体表现出良好的性能,在800⁸50℃下甲烷转化率达到94¹00%,二氧化碳选择性达到90⁹4%,并且能够实现十循环内的稳定性运行。因此,粉煤灰作为一种固体废弃物,可在化学链燃烧技术上得以应用。甲烷-二氧化碳重整单元的目标为开发大空速条件下的高效重整催化剂,转化上游产生的二氧化碳与甲烷并为下游煤热解单元提供高流速与高纯度的合成气。本研究采用的催化剂为镍基镁铝尖晶石催化剂,测试结果表明,在不同镍负载比例的催化剂中,10%与20%镍负载比例的催化剂显示出了高效的催化能力与较强的稳定性,20%Ni催化剂在900℃下二氧化碳转化率达到95.19%,甲烷转化率达到98.50%,氢气/一氧化碳为0.96,并且处理空速高达912000ml·g Cat-1·h-1;同时催化剂能够在10h反应时间内稳定运行而不失活。当继续提高反应空速至1368000ml·g Cat-1·h-1,其原料气转化率仍然保持在80%左右。本研究所开发的催化剂性能已超出目前文献报道水平,具有良好的应用前景。富氢气氛下煤快速热解单元的目标为在上一单元提供的合成气气氛下实现煤热解焦油的产率提高与轻质化。本实验研究了700℃下,煤在N₂、H₂、CO、H₂-CO、重整合成气（包括预制与双层耦合）气氛下煤热解焦油的产率与组成。实验结果表明,所采用的还原气氛均能提高焦油产率,其中H₂分压为主导因素。H₂气氛下较惰性气氛焦油产率提高了31.3%,并且焦油质量表现出明显的轻质化,其中苯、甲苯和二甲苯（BTX）与萘含量分别提高了27.1%与133.4%。重整合成气气氛实验中预制合成气表现较好,焦油产率提高了25.4%,BTX与萘含量分别提高了25.0%与79.4%;双层耦合则效果较差。对煤热解产品进行表征后发现,H₂对煤的小芳环体系（3⁵环）、脂肪烃侧链的脱除以及挥发分二次裂解有明显作用;而CO所含孤对电子诱发煤结构中苯环开裂,并且使得侧链、醚键和脂肪链的断裂程度增大,增加了焦油收率的同时导致了煤焦中氧含量的增加。本研究通过系统能量与物料计算验证了系统的可行性。系统热量可实现自给,并且在实现高品质煤焦油、半焦与除氧空气生产的同时捕集高纯度二氧化碳,达到了系统的设计目的。与此同时,各单元的研究在所在领域具有一定领先性,促进了碳捕集与转化技术和煤炭转化技术的发展。