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介质电容器是一种高功率储能器件,具有快速的充电和放电能力等优点,可广泛地应用于现代电子设备、国防军事以及新能源等多个领域。介电材料的性能会极大地影响着介质电容器的性能,因而合成具有高介电常数、低介电损耗以及高击穿强度的介电材料吸引了广泛地关注。目前,大多数的研究通常是采用无机物作为填料引入聚合物基体中合成无机/聚合物复合材料。然而,采用有机分子作为填料所合成的具有优异性能的全有机介电材料则被研究地较少。本文以聚酰亚胺作为基体材料,制备了几种具有高介电常数以及低介电损耗的全有机介电材料。主要研究内容如下所示:1、分别通过溶液混合法以及原位聚合法制备了PI/PVDF复合材料,并系统地研究了这两种方法所合成的复合材料的性能。研究发现,与原位聚合法相比,溶液混合法所制备的复合材料具有较好的形貌结构、热稳定性、防潮性以及介电性能。两种方法所合成的复合材料的介电常数均随着PVDF含量的增加而有所提高,而介电损耗较小。溶液混合法所合成的复合材料的介电常数的最大值为7.745(1 k Hz)。在溶液混合的基础上,采用不同的化学亚胺化温度合成了PI/PVDF介电复合材料。研究结果表明,随着反应温度的提高,复合材料的疏水性能和介电常数均会有所增加。当反应温度为50°C时,所得的复合材料表现出稳定且较小的介电损耗(小于0.04)。此外,当反应温度不超过50°C时,复合材料具有较好的热稳定性。2、采用PVDF作为高介电填料,并通过热亚胺化法制备了复合薄膜材料。结果表明,热亚胺化法所制备的复合薄膜材料表现出较好的热稳定性、疏水性能以及介电性能。特别地,热亚胺化法所制备的复合薄膜材料具有较低的介电损耗。当PVDF的含量为30 wt%时,复合材料的介电常数增加至5.7(1 k Hz),而其介电损耗仅为0.009。此外,复合材料的击穿强度、储能密度以及绝缘电阻率会随着PVDF含量的增加而有所降低。同时,复合材料的充放电效率会有所降低,但是仍保持较高水平。在电场为200 k V/cm时,含有50 wt%PVDF的复合材料的充放电效率仍为95.77%。3、通过添加硅烷偶联剂KH570制备了具有优异性能的改性PI/PVDF复合薄膜。研究表明,KH570提高了PI基体与PVDF填料之间的相容性,这有利于提升复合薄膜材料的性能。改性的复合材料表现出优于未改性复合材料的形貌结构以及热稳定性。当KH570的含量从0 wt%增加到3 wt%时,改性复合材料的机械性能增加。虽然,羟基化的KH570和填料之间所形成的氢键使得改性复合膜的介电常数和介电损耗有所降低,但复合材料的介电常数仍保持较高(其最小值为4.82,1 k Hz)。值得注意的是,改性复合材料的介电损耗较小。在测试的频率范围内,其介电损耗值均小于0.03。此外,改性复合薄膜的击穿强度和最大储能密度均会增加。含有3 wt%KH570的复合材料的击穿强度和最大储能密度分别增加至169.65k V/mm和0.651 J/cm~3。改性复合薄膜的充放电效率有所降低,但仍保持较高。即使在电场高达500 k V/cm时,含有1 wt%KH570的改性的复合材料的充放电效率仍为93.56%。4、通过采用LNBR作为有机填料引入PI基体中合成了PI/LNBR复合薄膜材料。研究表明,PI/LNBR复合薄膜具有较好的热稳定性、机械性能以及介电性能。与纯PI相比而言,具有5 wt%LNBR的复合薄膜的拉伸强度和拉伸模量分别提高了41%和31%。含有15 wt%LNBR的复合材料的介电常数增加至5.58(1 k Hz),而其介电损耗仅为0.012。复合材料的击穿强度随着LNBR含量的增加有所降低,但仍保持较高。即使当LNBR的含量高达30 wt%时,复合材料的击穿强度仍有183.16 k V/mm。含有5 wt%LNBR的复合薄膜的储能密度增加至1.95 J/cm~3。此外,PI/LNBR复合材料还具有较高的充放电效率和绝缘电阻率。在电场高达500 k V/cm时,含有5 wt%LNBR的复合材料的充放电效率为98.44%。在电场高达500 k V/cm且LNBR含量高达25 wt%时,复合材料的充放电效率仍有96.37%。