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锆石是岩浆岩、沉积岩和变质岩中常见的副矿物,其独特的物理化学稳定性和含有放射性铀的特性使得锆石一直是U-Pb法定年的的首选对象。近年来,随着各国研究的深入,锆石成为用矿物结构来固定高放废液中的有关核素的处置类比矿物,并成为当前矿物学与材料科学研究的热点矿物。因此锆石的稳定性将会受到越来越多的关注,尤其是在对不同温度、压力、介质中的锆石中各种元素的迁移前人都做了大量的试验和理论研究。这些工作不仅对研究自然界中锆石的溶解与再生长过程具有理论意义,还对锆石作为核废料处置类比材料的可靠性提供科学依据。
本文试验是分别研究两种不同粒度的锆石颗粒在90℃和常温下进行的溶解试验,对于元素的溶解量进行了观测。反应溶液为HCl(pH=1)、HCl(pH=6)、NaOH(pH=8)、NaOH(pH=14),从强酸、弱酸、弱碱再到强碱的溶液。HCl(pH=1)和HCl(pH=6),NaOH(pH=8)和NaOH(pH=14)可比较不同离子强度对锆石溶解的影响。扫描电镜(SEM)对比观测表明,反应前后锆石表面微形貌发生了显著变化,反应后锆石表面平台和台阶普遍存在溶蚀现象,通过能谱(EDS)发现反应后的zr/si比和Zr/O比均大于理想原子比1:1和0.25:1,这可能是反应后锆石表面可能形成富锆的薄层沉淀。锆石表面溶解现象还得到了反应溶液ICP-AES分析结果的进一步支持。对测得溶液中zr、U的浓度,发现随着反应时间的增加,溶出量也随之增加,HCl(pH=1)溶液中溶出量最高,均比HCl(pH=6)溶液中的溶出量要高,而在碱性溶液NaOH中,60天后锆元素的溶出量明显变低。拉曼光谱观测表明在试验条件下锆石没有发生明显的蜕变现象。
根据试验结果,对锆石溶解动力学进行了讨论,并对试验意义进行了说明。