改性铱电极用于电催化降解卡马西平

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药物的广泛使用给自然环境和生物健康造成了很大的威胁,而电化学高级氧化技术具有绿色环保、反应条件温和以及可控性强等优势,已经应用于难降解有机废水的处理。本文利用了两种改性Ir基电极方法制备了(Ir,W)Ox(Na2WO4)电极、(Ir,W)Ox(H28N6O41 W12)电极、(Sn,Sb,Ir)Ox电极和(Sn,Sb,Ir,Ti)Ox电极,并通过一系列物理化学表征比较不同电极的电化学性能和稳定性,最终筛选出性能优异的两种电极用于卡马西平(CBZ)模拟废水的降解。具体结论如下:(1)以钨酸钠为W前驱体掺杂W虽然可以提高IrO2电极的双电层电容和电化学活性面积,但会导致其电极表面出现大量裂纹而影响电极的稳定性。以偏钨酸铵为W前驱体掺杂W不仅使电极具有较大的活性面积(245.286 cm2),还提高了电极单位铱质量活性(13.898A·gIr-1)。此外,电极节省了 30%的贵金属Ir用量,且稳定性得到大幅度的提升,(Ir0.7W0.3)Ox(H28N6041W12)电极的寿命可以达到IrO2电极寿命的3.77倍。(2)Ir、Sb的掺杂不仅可以提高SnO2电极的电导率和电催化活性,还可以减少电极表面裂纹。改性后的电极表面形态致密紧凑、孔隙率降低,使用寿命提高为SnO2电极的3242倍。0.4%的Ir掺杂可以使电极的电荷转移电阻从1128Ω降低到20.25Ω,且单位质量Ir带来的电化学活性面积增量最为显著,可以达到3.198 Δcm2·μgIr-1。Ti的掺杂虽然明显提高了电极的析氧电位,但同时也使电极表面呈现大量裂纹,且电极的寿命随Ti掺杂量的增加而逐渐下降。(3)将性能更为优异的(Ir0.7W0.3)Ox(H28N6O41W12)电极和(Sn0.896Sb0.100Ir0.004)Ox 电极作为阳极电催化降解CBZ模拟废水。研究发现(Ir0.7W0.3)Ox电极在电压为3 V、pH=1.5、Na2SO4浓度为0.10 mol·L-1的最优条件下降解CBZ模拟废水90 min后,CBZ的转化率为 87.21%,能耗为 6.70 kWh·m-3;而(Sn0.896Sb0.100Ir0.004)Ox 电极在电压为 3 V、pH=1.5、Na2SO4浓度为0.15 mol·L-1的最优条件下降解CBZ模拟废水90 min后,CBZ的转化率为93.82%,能耗为2.80kWh·m-3。研究证明了这两个电极均是通过释放活性自由基间接氧化CBZ来达到降解的效果,且CBZ在两电极上具有相似的降解路径。
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