【摘 要】
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水系金属离子电池中的水系电解质替代了昂贵、易燃和有毒有机电解质,故其具有低成本、大功率、高安全性和环境友好等优点。然而,水的电化学稳定性窗口（1.23 V）较传统有机溶剂窄,大大限制了水系金属离子电池的工作电压,从而表现出低能量密度。本论文基于有机物-无机盐-水概念发展了两种耐高压新型水系电解质,旨在解决水系金属离子电池低工作电压和低能量密度的问题。本论文所取得的重要结果如下:1.采用N,N-二甲
【机 构】
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中国科学院大学(中国科学院宁波材料技术与工程研究所)
【出 处】
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中国科学院大学(中国科学院宁波材料技术与工程研究所)
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水系金属离子电池中的水系电解质替代了昂贵、易燃和有毒有机电解质,故其具有低成本、大功率、高安全性和环境友好等优点。然而,水的电化学稳定性窗口（1.23 V）较传统有机溶剂窄,大大限制了水系金属离子电池的工作电压,从而表现出低能量密度。本论文基于有机物-无机盐-水概念发展了两种耐高压新型水系电解质,旨在解决水系金属离子电池低工作电压和低能量密度的问题。本论文所取得的重要结果如下:1.采用N,N-二甲基乙酰胺（DMAC）有机小分子作为水的共溶剂,高氯酸锂Li Cl O4为溶质,设计了一种电化学窗口为3.1 V和离子电导率为2.7 m S cm-1的三元耐高压水系锂离子电解液DMAC-Li Cl O4-H2O（摩尔比为2.5-1-1）。锰酸锂和磷酸氧铌在电解液中的容量分别为91 m Ah g-1和70 m Ah g-1,并表现出98%的库伦效率。并以DMAC-Li Cl O4-H2O为电解质,锰酸锂为正极,磷酸氧铌为负极,构建了一种新型水系锂离子电池。其工作电压达1.9 V,能量密度超70 Wh kg-1,循环1000次后的容量保持率为88%。谱学分析表明在三元电解液中DMAC溶剂分子的C=O与锂离子具有强的络合作用。水分子O-H伸缩振动谱宽化现象减弱,并随着电解液中DMAC溶剂含量减少而蓝移,水的活度明显减小。随着溶液中DMAC占比的减少,锂离子与水和DMAC分子的络合越紧密,阻碍了溶剂分子与电极材料的反应,因此DMAC-Li Cl O4-H2O电解液具有优于普通水系锂离子电池的耐高压性能。2.采用N,N-二甲基乙酰胺或聚乙二醇（PEG）作为水的共溶剂,高氯酸锌为溶质发展水系锌离子电解质DMAC-Zn（Cl O4）2-H2O和PEG-Zn（Cl O4）2-H2O,在这两种电解质中H2O/Zn2+的值为6。电化学研究表明,锌负极在DMAC-Zn（Cl O4）2-H2O和PEG-Zn（Cl O4）2-H2O电解液中稳定,能实现高度可逆的电化学沉积/溶解反应,库伦效率分别为98.9%和99.7%。磷酸氧钒锂正极在DMAC-Zn（Cl O4）2-H2O电解液容量为30-40 m Ah g-1,且不断衰减;而在PEG-Zn（Cl O4）2-H2O电解液中其容量稳定在70 m Ah g-1,在5 C的电流密度下可以稳定循环400次以上。采用PEG-Zn（Cl O4）2-H2O,锌负极和磷酸氧钒锂构建了一个工作电压为1.4V,能量密度为109 Wh kg-1,400循环容量保持率为70%的水系锌离子电池。
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