【摘 要】
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铅酸电池应用于电动和混合动力汽车中时,长期处于高倍率部分荷电量（HRPSo C）的工作模式,因此会产生大量不可逆硫酸盐化,导致电池过早失效。碳材料作为负极板的添加剂可以显著改善铅酸电池的不可逆硫酸盐化,但是同时也造成严重的析氢问题,减少电池的循环寿命。因此,研究如何改善负极添加剂性能,从而延长铅酸电池的HRPSo C循环寿命具有重要意义。本课题组前期研究发现,氧化铅/氧化石墨烯（PbO/GO）负极
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铅酸电池应用于电动和混合动力汽车中时,长期处于高倍率部分荷电量（HRPSo C）的工作模式,因此会产生大量不可逆硫酸盐化,导致电池过早失效。碳材料作为负极板的添加剂可以显著改善铅酸电池的不可逆硫酸盐化,但是同时也造成严重的析氢问题,减少电池的循环寿命。因此,研究如何改善负极添加剂性能,从而延长铅酸电池的HRPSo C循环寿命具有重要意义。本课题组前期研究发现,氧化铅/氧化石墨烯（PbO/GO）负极添加剂可以改善负极析氢行为,明显提高铅酸电池的HRPSo C循环寿命。但没有弄清PbO/GO负极添加剂本身的电化学行为,以及PbO/GO复合物的优化组成。因此,本文采用热解-酸洗法制备了不同PbO含量的PbO/GO复合物,采用电化学方法、析氢测试以及微观分析方法,研究了PbO含量对PbO/GO复合物、负极板以及电池性能的影响及其机制,得到了优化的PbO含量。主要研究结果如下:（1）通过控制热解-酸洗法中的酸洗时间,制备了不同PbO含量的PbO/GO复合物（PbO/GO-0min、PbO/GO-2min、PbO/GO-10min与PbO/GO-1h）。随着酸洗时间增加,PbO含量迅速降低（81.43-7.18 wt.%）,分布在GO片层表面和被包裹在GO内部的PbO颗粒明显减少,从而改变了PbO/GO复合物的比表面积、孔体积与平均孔径。其中,PbO/GO-10min具有最大的比表面积和孔体积,较大的平均孔径。（2）采用自行设计的模型电极和电化学析氢测试装置,研究了不同PbO/GO复合物在浓硫酸介质中的电化学行为与析氢行为。PbO/GO复合物中的GO在阴极极化时可被迅速进一步还原,复合物上的Pb?Pb SO4过程与析氢过程都被明显促进。随着PbO含量增加,PbO/GO复合物的稳态和暂态析氢过程均被明显抑制。其中,PbO/GO-10min具有最高的Pb?Pb SO4反应活性以及较低的析氢速率。模拟大电流HRPSo C充放测试发现,PbO/GO-10min表面可形成更小的Pb SO4晶体,证明了PbO/GO复合物表面可以为Pb SO4晶体生长提供更多的成核位点。（3）与空白负极板相比,添加1 wt.%不同PbO/GO复合物的负极板（除PbO/GO-1h外）,析氢均被显著抑制,极板体系的阻抗明显降低。添加PbO/GO复合物促进了负极板上的Pb?Pb SO4氧化-还原过程,并明显增加了其比电容值。PbO含量增加,负极板的稳态和暂态析氢速率均减小,但是过少或过多的PbO均不利于负极板的电化学性能,这可能与负极板微观结构的变化有关。比较来看,添加PbO/GO-10min的负极板具有最大的比表面积和孔体积,较小的平均孔径,同时具有最佳的电化学性能和较小的析氢速率,因此具有最佳的综合性能。（4）添加不同PbO/GO复合物的模拟电池在不同放电电流下都具有更高的电池容量,在2C倍率下的HRPSo C循环寿命大幅增加。添加PbO/GO-10min的模拟电池其C20放电容量以及动态充放电电流接受能力都明显提高,特别是2C HRPSo C循环寿命最高（平均25108 cycles）。PbO/GO-10min是性能最好的负极添加剂。适当的PbO含量对PbO/GO负极添加剂的性能具有关键影响。
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