氨基戊酸基二维钙钛矿的可控制备及其光学性质研究

来源 :湖北大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:magy_java2009
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近年来,随着对二维有机-无机杂化钙钛矿材料的不断探索,二维Pb-Br基和Pb-Cl基钙钛矿因为具有优异的光发射性质以及良好的稳定性,在科研界引起了极大关注,但是对于合成稳定的白光发射钙钛矿的研究仍处于初级阶段,在合成方法方面,普遍存在耗时比较长、操作繁琐的问题,而且有机溶剂的毒性也是急需解决的问题之一。基于此种现状,本论文工作着力于开发一种简便、环保的合成方法来制备白光发射的二维钙钛矿材料。本工作中首先探究了卤素掺杂对二维钙钛矿发光性能的影响,期望通过卤素掺杂进行带隙调控,进而得到具有白光发射的钙钛矿材料。采用无毒的双官能团5-氨基戊酸(AVA)作为有机层,以二维单层AVA2Pb Br4钙钛矿为基础,用氯元素逐步取代溴,实现了从蓝紫光到白光的发射,获得了发白光的AVA2PbCl4钙钛矿。这一结果为进一步开发白光发射的钙钛矿材料开辟了新渠道。接下来,由于AVA2PbCl4钙钛矿和已有报道的钙钛矿薄膜材料的合成方法存在操作复杂、原料价格昂贵的问题,本工作提出了一种简单的合成二维钙钛矿材料的方法,即用两性5-氨基戊酸分子对三维钙钛矿进行原位剪裁,成功制备了AVA(MAPbCl3)n钙钛矿。双官能团的5-氨基戊酸(AVA)的使用一方面降低了钙钛矿的结构维度,另一方面可以对钙钛矿的形貌进行有效调控,促进其纳米结构形貌的形成。基于以上结论又进一步提出了Pb-COO-配位诱导的交换-剥离机制来阐述混合维度钙钛矿的形成过程。最后,由于AVA(MAPbCl3)n钙钛矿的合成方法中使用有机溶剂,而这些有机溶剂对环境以及人体健康都有一定的危害,本文在合成过程中直接以去离子水作溶剂制备双官能团二维钙钛矿AVA2PbCl4,与常规的有机溶剂制备的钙钛矿AVA2PbCl4具有相同的光学带隙和宽带发白光性质,但是其结晶性更好,并且其发光量子产率可达到4.3%。这种以水作溶剂的合成方法有效地避免了有机试剂造成的环境污染以及人体健康问题。此外,以水作溶剂合成的双官能团钙钛矿比单官能团钙钛矿的发光强度更强,效率更高。简言之,本文通过卤素掺杂获得了发白光的二维AVA2PbCl4钙钛矿,接下来又简化了白光钙钛矿的合成过程,最后发现以水作溶剂提高了钙钛矿的结晶性,获得了良好的发光性能。
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