本论文系统研究了双层钙钛矿结构锰氧化物 La1.4Sr1.6Mn2O7 中Sr 位Ca 2+、Mg 2+和K+离子的替代效应，研究了不同半径离子的替代对材料的结构、磁、磁熵变以及磁电阻的影响。主要工作可以概括为：　　 1.研究了名义组分La1.4Sr1.6-xCaxMn2O7 （x=0.0-1.6）系列样品的结构、磁和磁热效应。0 ≤x ≤0.8的样品均为Sr3Ti2O7 型四方晶系的钙钛矿结构，空间群为I4/mmm，而1.0 ≤x ≤1.6 样品为Pbnm 空间群正交的ABO3 型钙钛矿锰氧化物与少量CaO的混合物，晶体结构相变发生在0.8 ≤x ≤1.0的掺杂范围。　　 对于x=0.2-0.8的样品，随着Ca 2+离子含量的增加，三维铁磁有序转变温度逐渐降低直至消失，而二维铁磁短程有序仍然存在，在x=0.4 样品中甚至增大。表明Ca 2+的替代抑制了三维的交换相互作用，而eg 电子轨道的变化造成了MnO6 八面体的Jahn–Teller 扭曲，是x=0.4 样品中二维铁磁短程有序增强的主要驱动力。在1T 外加磁场下，名义组分La1.4Sr1.6-xCaxMn2O7 （x=1.6）样品在居里温度215K 附近得到了2.28J kg-1 K-1的磁熵变，由此可知该材料可以作为亚室温磁制冷材料的候选者。　　 2.研究了离子半径比Ca 2+更小的Mg 2+离子对钙钛矿结构锰氧化物La1.4Sr1.6Mn2O7 中Sr 位的替代效应，发现Mg 2+离子实际进入了钙钛矿结构的Mn 位，形成了La1.4Sr1.6Mn2-2yMg2yO7/La0.67Sr0.33Mn1-yMgyO3 （327/113）复合材料。并且随着Mg 2+离子含量的增加，327 相的百分含量逐渐降低，113 相的百分含量逐渐增加，x=0.4 样品精修后得到其实际分子式为La0.6Sr0.4Mn0.83Mg0.17O3。说明在离子替代过程中，离子半径起到了至关重要的作用（Mn 离子半径与Mg 更接近）。Mn 位Mg 2+离子的替代抑制了复合材料中两相的铁磁性和导电性，对于轻掺杂样品，材料在低温处的奈尔温度和高温处的居里温度均随Mg 2+含量的增加而降低；而对于重掺杂的样品，其磁化强度曲线表现出了自旋玻璃的行为，导致样品中的电阻率比轻掺杂样品增长了近4个数量级，电阻率表现为绝缘性。同时发现在低温和高温两个温区，Mg 2+的掺杂均使复合材料低场磁电阻有很大的增加，5K时x=0.1，0.2 样品1T 下的磁电阻分别为40％和39％，200K时分别为8％和11％，从而扩大了材料低场磁电阻的使用温区，有利于其应用。　　 3.系统研究了La1.4Sr1.6Mn2O7/La0.67Sr0.33MnO3 复合材料的制备方法，分别合成了两相与三相的系列复合材料(1-x)La1.4Sr1.6Mn2O7/xLa0.67Sr0.33MnO3 与(1-x ′-y)La1.4Sr1.6Mn2O7/x ′La0.67Sr0.33MnO3/yLa2O3。在对复合材料(1-x)La1.4Sr1.6Mn2O7/xLa0.67Sr0.33MnO3的磁性研究中发现，由于两相含量的变化和两相之间的反铁磁耦合，在高温和低温处出现了两个磁相变温度（TC 1和TC 2），并且在TC 1 与TC 2之间，磁化强度形成了一个平台。随着掺杂量x的增加，平台处的磁化强度逐渐增大。随x 逐渐增加，x ≤0.67 样品的电阻率逐渐变低，金属-绝缘转变温度虽然存在，但开始变得更加的平缓和宽化。　　 当x 增加到x=0.93和1.0，材料中电阻率进一步降低，在整个测量的温区内表现为金属性。而三相系列样品中La2O3的掺入，对113 相的居里温度(360K)之上的顺磁态的磁化强度和电阻率影响最小，对327 相的居里温度(90K)之下的铁磁-反铁磁共存态的磁化强度与电阻率影响最大，分别达到8％和30％。同时在x ′=0.465样品中发现了有利于应用的宽温区、低场磁熵变，其在90K 温度附近，1、2 以及7T 下的最大磁熵变分别达到0.45，0.9和1.55Jkg-1 K-1。