Mn-Ce催化剂的负载及其催化湿式氧化H-酸的研究

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H-酸是一种重要的萘系染料中间体,其废水具有污染物浓度高、酸性强、色度高及可生化性差等特点,用传统的方法难以有效达标处理。本研究以H-酸为研究对象,配制模拟染料废水,并以活性氧化铝为载体,制备Mn-Ce催化剂,采用催化湿式氧化技术进行处理,为H-酸实际废水的处理提供参考依据。首先,本研究以活性氧化铝为载体,以Mn-Ce摩尔比为7/3的溶液作为活性溶液,采用等体积浸渍法制备复合催化剂,考察了焙烧温度、浸渍浓度、焙烧时间及浸渍方式对催化剂的影响,优选出最佳的负载条件。然后,用所制备的催化剂进行H-酸模拟染料废水的催化湿式氧化处理工艺探索,考察了反应温度、反应压力、初始pH和催化剂投加量对H-酸降解效果的影响,确定最佳工艺条件为:反应温度180℃,工作压力2.83MPa,初始pH2.52,催化剂投加量5g/l。在此条件下,反应40min,COD去除率达86.15%。实验结果表明,Mn-Ce催化剂活性高,但活性成分Mn易流失,并且催化剂表面易积碳而导致失活。因此本研究对制得Mn-Ce催化剂进行掺钾及掺银改性。SEM、XRF、BET等表征结果显示,催化剂掺杂有助于增加催化剂的活性和稳定性。初步动力学研究结果表明,H-酸降解反应符合一级动力学模型。不同温度下的降解速率常数线性拟合结果显示,未加催化剂的活化能为55.97kJ/mol,加入催化剂后活化能为41.38kJ/mol,为未加催化剂的活化能的74%,说明该催化剂不适于催化湿式氧化H-酸。
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