整体式负载型Pt催化剂的制备及催化氧化CO的研究

来源 :东华理工大学 | 被引量 : 2次 | 上传用户:liandakj2005
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本文根据目前有关CO消除主要集中在颗粒催化剂无H2O、无CO2环境下的催化性能研究,然而,在实际应用领域,体系中不仅有CO和空气,往往同时还有H2O和CO2共存,大部分催化剂很快就出现失活,为了更切合实际应用催化剂和实际使用的状态,就如何制备具有一定的抗水和抗CO2性能的整体式催化剂进行了研究。(1)以铈锆固溶体(Ce0.6Zr0.4O2)和Pt(NO34为原料,用浸渍法制备了wPt/Ce0.6Zr0.4O2粉末催化剂,用XRD、TEM和H2-TPR等手段表征了载体和催化剂的结构、组成等。(2)以铝胶为粘结剂,把制备的wPt/Ce0.6Zr0.4O2粉末催化剂涂覆到蜂窝陶瓷载体表面,经过焙烧,得到整体式催化剂wPt/Ce0.6Zr0.4O2(Al)。考察了Pt含量及焙烧温度对其整体式催化剂在水汽-CO2环境下催化氧化CO性能的影响;H2O、CO2对其整体式催化剂催化氧化CO性能的影响。研究结果表明,wPt/Ce0.6Zr0.4O2催化剂的CO催化氧化的性能是随Pt负载量的增加有先增后减的变化;在一定焙烧温度范围内,催化剂的CO催化氧化性能随焙烧温度增加而减小;水汽和CO2对催化剂的CO催化氧化的性能有明显的抑制作用,水汽的影响比CO2的影响要更大一些。(3)以前期对Pt含量及焙烧温度的实验优化为基础,用硅溶胶为粘结剂,把制备的2Pt/Ce0.6Zr0.4O2粉末催化剂涂覆到蜂窝陶瓷载体表面,经过焙烧得到整体式催化剂2Pt/Ce0.6Zr0.4O2(Si)。考察了粘结剂、还原剂及反应时间对其整体式催化剂在水汽-CO2环境下催化氧化CO性能的影响。实验表明,硅溶胶制备的催化剂比铝胶制备的催化剂具有更高的催化性能;整体式2Pt/Ce0.6Zr0.4O2(Si)-HCOOH催化剂,对CO的催化氧化性能均高于其它还原剂还原后的催化剂;整体式2Pt/Ce0.6Zr0.4O2(Si)-HCOOH催化剂对CO催化氧化的能力随反应时间的增加而减小;实验获得了2Pt/Ce0.6Zr0.4O2(Si)-HCOOH整体式催化剂,其在水汽-CO2环境下,反应温度为100℃时,CO转化率为95%。基本可以实现较低温度下CO的完全氧化,有一定的抗水抗CO2的性能。
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