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随着柴油车保有量的增加,柴油车排放的氮氧化物已逐渐成为城市环境中重要污染物,由此引发的环境问题日益突出。氨气选择性催化还原技术(NH3-SCR)是净化柴油车尾气中NOx最为有效的方法。近年来,具有菱沸石结构(CHA)的Cu-SAPO-34分子筛催化剂由于具有高效的脱硝活性和良好的N2选择性而受到广泛的关注。本文分别研究了低温水热和高温水热对Cu-SAPO-34催化剂在NH3-SCR反应中性能的影响,探究了在水热处理过程中Cu物种的迁移机理。本文通过一步法制备出Cu-SAPO-34催化剂,然后将该催化剂用含30 vol.%水汽的空气,分别在70、100、150 oC下水热老化20 h,并结合SEM、H2-TPR、NH3-TPD、EPR等表征手段和活性实验探究了不同温度下低温水热处理对Cu-SAPO-34催化剂在NH3-SCR反应中性能的影响。结果表明,低温水热老化之后Cu-SAPO-34催化剂活性降低,并且水热温度越低,Cu-SAPO-34催化剂失活越明显。孤立Cu2+含量的减少是Cu-SAPO-34催化剂低温活性降低的主要原因,而高温区活性降低主要是由于CuO含量增加和酸性的降低。水热温度越高,水汽越难在分子筛上吸附,减少了水汽对Si-OH-Al键的破坏,从而减弱了水热处理对Cu-SAPO-34催化剂的失活作用。此外,本文采用一步法和离子交换法分别制备出具有相同Cu含量的Cu-SAPO-34催化剂,并将这两种样品在750 oC下水热老化至少16 h。离子交换法制备的样品含有一定量的CuO,而在一步法合成的样品中,Cu物种主要以原子级的孤立Cu2+形式存在。水热老化16 h后,离子交换法制备的样品中内部纳米CuO的含量减少,铜分散形成更多的孤立Cu2+。然而,当水热老化时间延长至24 h时,孤立Cu2+会有所降低,同时表面CuO颗粒含量增加。在铜物种主要以孤立Cu2+形式存在的一步法制备的样品中,水热老化之后同样发生了孤立Cu2+的聚集。孤立的Cu2+含量增加提高了样品低温活性(<350 oC),但是老化样品中表面CuO颗粒的增加促进了高温区非选择性氨氧化反应,从而限制了NH3供给进而导致SCR活性降低。