【摘 要】
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近年来可弃置性石油基塑料制品的盲目生产和滥用所导致的白色污染日益加剧,随着人们环境保护意识的不断增强,研发和使用基于可再生资源的环境友好暨生物可降解性聚合物日益受
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近年来可弃置性石油基塑料制品的盲目生产和滥用所导致的白色污染日益加剧,随着人们环境保护意识的不断增强,研发和使用基于可再生资源的环境友好暨生物可降解性聚合物日益受到关注。在众多的环境友好材料中,聚酯材料——聚乳酸被认为是石油基塑料最具价值和潜力的替代品。采用无毒、非金属有机化合物催化合成聚乳酸材料是高分子化学领域的前沿课题之一。本论文采用生物质有机胍化合物肌酐为催化剂,成功地通过受控缩合聚合反应合成了具有高度生物安全性的环境友好材料聚乳酸。1采用有机胍为催化剂在150-175℃及程序减压条件下(20-10 torr)首次实现了L-乳酸(L-La)的等规缩聚。最佳反应条件为：催化剂为生物质肌酐胍(CR)；催化剂用量0.1wt%；反应温度175+2℃。所合成的聚L-乳酸(PLLA)产品不仅具有高等规度(97.8%)及高光学纯度(e.e96.1-96.4%)且分子量分布较窄(PDI1.78-1.88)。通过对缩聚反应过程中活性增长物种的核磁氢谱(1H NMR)结构表征,证明催化活性物种为原位生成的正电荷离域的有机胍翁离子,并在实验研究基础上阐明了具有一定学术创见性的聚合反应机理。2采用有机胍为催化剂通过熔融／固相缩聚(MP/SSP)联用合成了高分子量、高等规度的PLLA(Mw1.2×105,等规度96.0%)。最佳反应条件为：催化剂为CR；催化剂用量0.005wt%；采用梯度升温；粒径60-80mesho热重(TG)分析表明CR催化合成的PLLA的热降解温度(Td, init 324.3℃, Td,5% 347.0℃, Td, max 400.2℃)比SnCl2·2H2O催化剂合成的同等分子量的PLLA产品高出100℃。
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