三维掺氮碳纳米复合材料的化学气相沉积法制备研究

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石墨烯、碳纳米管、碳纳米纤维等碳纳米材料由于其突出的机械强度、热学、电学以及光学性能,受到了越来越多的科研工作者的关注和研究。近年来,有关研究表明三维(3D)碳纳米复合材料不仅能够有效的克服单个低维纳米碳材料的缺陷,而且很大程度上缓解由于分子间范德华力的存在而导致的不可逆的团聚现象,从而使其在碳材料领域中表现出相较于单个的碳纳米材料更加优越的物理和化学性能。因此,人们致力于通过利用合适的方法去协同整合不同的低维碳纳米材料,从而得到新型的三维碳纳米复合材料。同时,氮作为碳的“邻居”,与其他杂原子相比,由于原子半径相近,在化学上相对容易插入到碳材料的晶格中并且被用来进一步调整sp2杂化碳材料的化学性质。此外,氮掺杂也会形成无序的碳结构并产生一定的缺陷,从而增强材料的电子导电性能等等。与其他相关的制备工艺相比,化学气相沉积法(CVD)是一种简单且有效的实验室制备三维掺氮碳纳米复合材料的合成方法。在这种制备方法下,通过利用不同的碳氮前驱体,在不同的温度下合成了大量的三维复合材料,并且这种新型的碳纳米复合材料在未来拥有着巨大的应用潜能和前景。本论文尝试通过一步化学气相沉积法,利用不同的碳氮前驱体,在相对应的基底上同时生长不同的氮掺杂的碳纳米材料,从而组成具有三维结构的碳纳米复合材料。具体制备工艺和相关实验结果如下:一、以三聚氰胺为碳氮源、镍泡沫为生长基底,在氢气和氩气混合气氛下,通过一步化学气相沉积法在CVD管式炉内合成具有三维结构的掺氮碳纳米管/石墨烯(N-CNTs/N-graphene)复合材料。根据实验优化确定了这种碳复合材料的最佳生长温度,同时探究了固态前驱体对其三维形貌的影响,推断出了可能的生长机理。二、以咪唑为唯一的原料,在金属基底上直接制备大面积的负载有镍纳米颗粒的掺氮碳纳米纤维(Ni/N-CNFs)。实验结果表明生长温度800℃是最佳生长温度,并且当拥有足够的恒温时间后,由镍泡沫原位产生的镍纳米颗粒均匀的分散在N-CNFs的表面,为之后碳纳米管的生长提供可能。三、此外,同样以咪唑为碳氮源、镍泡沫为生长基底,在CVD管式炉内下通过一步化学气相沉积法合成出三维的掺氮碳纳米管/碳纳米纤维(N-CNTs/N-CNFs)复合材料。同时实验结果表明通过简单的控制氨气的气体流速大小可以实现合成产物由掺氮碳纳米纤维(N-CNFs)到N-CNTs/N-CNFs的转变。探究了载气气体流量对生长的掺氮碳纳米管以及碳纳米纤维形貌的影响,进而推测了这种N-CNTs/N-CNFs氮掺杂复合碳纳米材料的生长机理。
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